ETUDE DE LA DYNAMIQUE D’UN PLASMA DE Sm1-XNdXNiO3 GENERE PAR ABLATION LASER, CORRELATION IMAGERIE –COLLECTEUR DE CHARGE

 INTRODUCTION 

Après une présentation de la définition et les propriétés des plasmas, qui en procèdent nous aborderons la génération de plasma par ablation laser. Enfin, l’état général de la recherche sur l’interaction laser-matière et en particulier sur la création de plasma et son expansion sont présentées dans les deux derniers paragraphes de ce chapitre. 

 Définition et Propriétés des plasmas 

Les plasmas sont des milieux extrêmement complexes car composés de nombreuses espèces chimiques. Ils sont constitués par un gaz ionisé sous l’influence d’un champ électrique (cf.fig.I.1). Ce système qui est hors équilibre thermodynamique, peut être considéré comme le quatrième état de la matière. Figure.

Photographie d’un plasma obtenu par ablation laser d’une cible de SmNdNiO3

 Le plasma est ainsi constitué de particules neutres et de particules chargées: Les particules neutres stables Ce sont des atomes ou molécules qui, pour des temps de l’ordre du temps de séjour dans la chambre d’ionisation, ne se dissocient pas spontanément, ne réagissent ni entre eux ni avec les parois. En général, ils dominent en nombre toutes les autres espèces de particules. Les électrons Les électrons libres représentent le véritable moteur des décharges électriques. Du fait de leur masse très faible, ils se déplacent beaucoup plus vite, à énergie égale, que les autres espèces. Ils répondent aux perturbations électromagnétiques sur des échelles de temps beaucoup plus courtes que les ions. Ce sont aussi les électrons qui, du fait de leur grande mobilité, sont responsables de la conductivité des plasmas. Les ions Dans une ablation très puissante, les ions sont en général de composition chimique simple mais peuvent être multichargés. Par contre, dans les décharges réactives usuelles, les ions sont en général une fois chargés mais peuvent se présenter sous forme d’édifices moléculaires plus   complexes à cause des réactions ion-molécule qui conduisent à une polymérisation dans la phase gazeuse. Les fragments moléculaires, ou radicaux libres Un plasma réactif contient un grand nombre de fragments moléculaires qui, au bout d’un temps assez court réagissent soit avec une autre molécule, soit avec la paroi. Les photons Les photons sont le plus souvent émis par désexcitation des états électroniques: ils sont donc d’énergie bien définie. Les spectres de raies sont caractéristiques des espèces émissives et sont donc porteurs d’informations sur la composition du plasma. Figure. I.2:Illustration du Plasma

 Génération de plasma par ablation laser 

Mécanisme de l’Ablation Laser

La technique d’évaporation par laser a été utilisée en première lieu pour la fabrication des couches minces dans les années 1960 [1], depuis cette technique n’a pas été rapidement mise au point jusqu’à ce que Venkatesan [2] et co-auteurs ont réussi avec succès la préparation des couches minces de YBaCu3O7 (YBCO) au moyen de cette technique à la fin de 1987 et au début de 1988  . Depuis lors, cette technique a été largement utilisée pour l’épitaxie des couches minces sur différents substrats de tous les matériaux d’oxyde. L’ablation laser est une technique d’évaporation d’un matériau au moyen d’un faisceau laser hautement énergétique focalisé sur ce solide par une lentille. Si la densité d’énergie du laser est largement suffisante pour l’ablation de la cible, l’évaporation du matériau est induite et conduit à la formation d’un plasma de gaz rappelant une forme caractéristique d’un nuage rappelant la forme d’un panache. Ce panache de plasma se développe le long de la direction normale à la surface cible. Le processus d’ablation laser peut principalement être divisé en trois régimes: L’interaction du faisceau laser avec le matériau cible provoquant ainsi l’évaporation.   La formation et l’expansion du plasma (en régime isotherme formation de la couche de Knudsen). L’expansion adiabatique et anisotrope en trois dimensions (3D) du plasma crée avec un transfert rapide de l’énergie thermique des espèces du plasma en énergie cinétique. En raison de la corrélation entre ces mécanismes physiques mis en jeu dans le processus, seulement une description approximative du phénomène est possible. C’est la raison pour laquelle il n’existe pas un modèle théorique décrivant l’ensemble du processus de l’ablation laser. Cependant, il existe plusieurs modèles, chacun d’entre eux analysant en détail un seul aspect de celui-ci, comme la vaporisation [5], la formation de plasma [6-7], et son expansion sous vide, [8-9] ou en présence d’un gaz ambiant [10-11]. En particulier, l’expansion dynamique du plasma, qui joue un rôle crucial lors du dépôt par ablation laser, même s’il n’est pas encore totalement compris, même dans le cas le plus simple de la propagation sous vide. En outre, le comportement est encore plus complexe en présence dans l’environnement d’un gaz, souvent utilisé au cours du dépôt par «PLD» des oxydes. Dans un tel cas, des processus physiques supplémentaires tels que la décélération de la plume, son fractionnement, la formation d’ondes de choc, la thermalisation, etc. [12-14], affectent le comportement de son expansion, ceux-ci résultants ainsi de l’interaction entre le gaz et le front du plasma. Dans cette partie de ce chapitre, nous étudions la génération de plasma lors de l’interaction entre un laser très énergétique et une cible. Lors de l’impact du faisceau sur la cible, la radiation est absorbée par le matériau. L’énergie électromagnétique du faisceau est transformée en énergie thermique, chimique et mécanique. La température du point d’impact augmente progressivement jusqu’à dépasser la température de fusion du matériau. La matière ionisée est ensuite éjectée de la cible sous forme de plume (cf. Fig. I.1). La plume ou panache de plasma est un mélange complexe de particules chargées (électrons, ions, fragments moléculaires ou radicaux libres) et de particules neutres (atomes, molécules et photons). Il est hors équilibre thermodynamique et peut être considéré comme le quatrième état physique de la matière. Dans un premier temps les particules éjectées sont confinées près de la surface de la cible et forment ce que l’on appelle la couche de Knudsen. Il y a ensuite expansion du plasma par détente adiabatique et anisotrope quasi perpendiculaire à la surface de la cible. Enfin on note une expansion du plasma en 3D sans aucune direction soit privilégiée. Ainsi, il s’agira dans ce chapitre de détailler tous ces phénomènes dans les sections suivantes. D’où les principaux aspects du processus d’ablation par laser sont décrits, à partir de la première interaction laser-cible, jusqu’à l’expansion dynamique du plasma ainsi créé. En particulier, l’attention sera focalisée sur l’expansion dynamique en rapportant (activité) certains modèles largement utilisés pour décrire ce processus sous vide et en présence d’un gaz ambiant. 

 Interaction Laser-Cible 

Au stade précoce de l’impulsion laser une couche dense de vapeur est formée au dessus de la cible. L’absorption d’énergie du reste de l’impulsion laser provoque, à la fois une augmentation de la pression et de la température de cette vapeur, entraînant une ionisation partielle. Figure. I.3: Interaction laser cible: formation de la couche de Knudsen et expansion du plasma. [34] Cette couche s’éjecte de la surface de la cible en raison de la haute pression donnant ainsi la formation d’un panache que l’on appelle le plasma. En conséquence, un jet supersonique de particules est dirigé perpendiculairement à la surface de la cible. Le panache se développe loin de la cible avec une forte distribution de vitesses des différentes particules dirigées vers l’avant. Au cours de cette expansion, les énergies thermiques et d’ionisation internes sont converties en énergie cinétique (plusieurs centaines eV) des particules ablatées. L’atténuation de l’énergie cinétique due à de multiples collisions se produit lors de l’expansion en basse pression gaz du front du plasma. En général, le procédé d’ablation au laser est divisé en deux étapes, séparées dans le temps:  Evaporation de la cible et la formation du plasma.  Expansion du plasma. Comme nous l’avons décrit en haut l’ablation laser étant un phénomène physique très particulier et complexe et d’ailleurs n’existant aucune théorie ou un modèle unique pour l’ensemble des processus physiques qui interviennent, pour être en phase avec l’objectif de cette étude nous porterons plus particulièrement plus de détails sur l’expansion dynamique du plasma mais pas sous les conditions de l’évaporation ni sur sa formation.

Evaporation de la cible et Formation du Plasma 

Dans une image extrêmement simplifiée, l’ablation laser d’une cible solide a lieu lorsque la température locale accrue au moyen du faisceau laser, surmonte la température de la vaporisation de la cible. Un certain nombre de paramètres tels que le coefficient d’absorption, la réflectivité de la cible, la fluence (F) de l’impulsion, la longueur d’onde du laser (), ainsi que la durée de l’impulsion () du laser sur la cible affectent l’interaction. Chaque matériau a sa propre seuil de fluence (Fth): pour les valeurs de F ci-dessus Fth le régime de l’interaction laser-cible est appelée ablation. Pour les valeurs de F plus faible que Fth le régime est appelé résorbant, F supérieure à celle Fth il est appelé spallation. D’un point de vue analytique, le problème de l’interaction laser-cible est très complexe: la présence d’une interface dynamique laser-solide, résultant de la fusion, de l’évaporation et de la dépendance thermique des propriétés optiques et thermiques du matériau cible, rendent très compliquée la description exacte du phénomène. Pour cette raison une approche macroscopique est largement utilisée, sur la base d’un équilibre énergétique: le problème est transformé en calculant la répartition de la température sur la surface de la cible, après l’interaction avec un rayonnement laser. La région de la cible affectée par le processus d’ablation a les mêmes dimensions xy du spot laser, multiplié par une valeur Lth suivant la direction z perpendiculaire à la surface de la cible. Cette valeur de Lth dépend de la diffusivité thermique du matériau cible mais aussi de la durée de pulsation du laser ainsi on a: th DL L  2  (1) Où D est la diffusivité thermique et τL la durée d’impulsion du laser [15-17]. Plus l’impulsion est grande, plus la zone affectée par le laser est profonde et large. Puisque la valeur de Lth est généralement beaucoup plus faible que les dimensions du faisceau laser émis sur la surface de la cible, on peut considérer que le gradient thermique dans le plan transversal xy de la surface de la cible est très faible par rapport au gradient thermique dans la direction z perpendiculaire à la surface de la cible. Dans cette approximation, la distribution de la température T (r, t) sur   la surface de la cible irradiée est donnée par l’équation dimensionnelle de la chaleur. En général, l’interaction entre le rayonnement laser et le matériau solide se passe d’abord à travers l’absorption des photons par les électrons du système atomique. L’énergie ainsi absorbée provoque des états excités à haute énergie et par conséquent crée une augmentation de la température locale du matériau cible jusqu’à des valeurs très élevées en un temps très court. Alors, le sous-système électronique transfère l’énergie au réseau (mailles), au moyen d’un couplage électron-phonon. Dans ce cadre, l’évolution temporelle et spatiale des électrons du sous-système et le réseau devrait être décrite au moyen de deux températures différentes: Te (électrons) et Ti (mailles), sur la base du modèle de diffusion à deux températures, développé par différents auteurs. Néanmoins, pour des durées d’impulsions laser à l’échelle de la nanoseconde, on peut supposer que Te = Ti = T des lors que le couplage électron-phonon a lieu à l’échelle du picoseconde (généralement 1 à 5 ps). Avec l’approximation précédente, le processus d’ablation par un laser d’impulsion dans l’ordre des nanosecondes peut être décrit par l’équation de la chaleur suivante :   z i AI et z T k zt T C                  0 (2) Où Ci est la capacité calorifique du réseau, I(t) est l’intensité de l’impulsion laser, k0 est la conductivité thermique et α est le coefficient d’absorption. Ainsi dans la description de l’interaction laser-plasma, la durée de l’impulsion laser joue un rôle crucial: alors que dans le cas des lasers à impulsion nanosecondes (ns), le plasma interagit avec le faisceau laser, mais dans le cas des lasers à impulsion femtosecond (fs) ce phénomène n’a pas lieu. L’absorption de l’énergie du laser dans le plasma réduit l’efficacité du dépôt d’énergie vers la surface de la cible (Plasma effet de blindage) et augmente le degré d’ionisation du panache, ce qui complique de plus le mécanisme d’expansion du panache. Ainsi, en raison de l’interaction plasma-laser, la température de la matière évaporée augmente rapidement à des valeurs extrêmement élevées et les électrons sont en outre accélérés. Les particules excitées émettent des photons, ce qui conduit à un plasma lumineux, ce qui est une caractéristique pour le procédé d’ablation laser. .