Redistribution du carbone lors de la formation de Mn5Ge3C0

Elaboration des échantillons Les substrats Ge(111) subissent les nettoyages chimiques et thermiques déjà évoqués dans le paragraphe III.2.1. Rappelons aussi qu’une couche tampon d’environ 55 nm de Ge est déposée sur le substrat en auto-épitaxie sur le Ge(111). La qualité cristalline est contrôlée par RHEED in-situ, alors que les flux sont fixés par les méthodes de calibration évoquées précédemment. Un co-dépôt Mn-C est réalisé avec une concentration de C correspondant à x = 0,6, suivi d’un recuit à T ~ 400°C qui permet la réaction entre les éléments et la formation de Mn5Ge3. L’obtention d’un cliché RHEED avec une reconstruction de type 30R)33( °× caractéristique du volume de la phase Mn5Ge3, permet d’identifier cette phase. Le cliché RHEED obtenu pour cet échantillon est présenté dans la figure 4.17 (a), avec une reconstruction typique du Mn5Ge3, qui se traduit par l’apparition des tiges ,  suivant la direction [11-2], ce qui est en accord avec la relation d’épitaxie (3.1). Dans le but de caractériser cet échantillon par sonde atomique, et pour avoir une meilleure protection, nous avons recouvert sa surface par une fine couche de Ge d’environ 4 nm, à température ambiante. Par la suite nous avons caractérisé les propriétés magnétiques de l’échantillon après dépôt, par SQUID et par microscope à force magnétique MFM (« Magnetic Force Microscope »)* . La mesure M(T) de l’échantillon (figure 4.17 (b)), montre l’évolution de l’aimantation mesurée par SQUID en fonction de la température entre 5 K et 400 K (−268°C et 127°C). Pour les températures supérieures à 400 K, nous avons extrapolé l’aimantation en nous référant à la température de Curie obtenue pour Mn5Ge3C0,6 qui est de 425 K (152°C). Nous voyons que le caractère ferromagnétique de l’échantillon est largement maintenu au dessus de la température ambiante. Afin de confirmer les mesures SQUID, nous avons caractérisé l’échantillon par MFM à température ambiante. L’image MFM obtenue (figure 4.17 (c)) montre des domaines qui s’organisent en rubans entrelacés, dans lesquels les différentes zones dues aux domaines ou aux parois magnétiques, sont respectivement marquées par une échelle de contraste. Cette organisation magnétique à température ambiante est une structure de domaines magnétiques en ruban typique d’une structure Ferro-hexagonale (type Cobalt ou Nickel par exemple) [171]. Ceci confirme que l’échantillon Mn5Ge3C0,6 est ferromagnétique à température ambiante. Les échantillons sont ensuite préparés suivant la méthode indiquée dans le paragraphe II.2.3.2, et sont analysés par sonde atomique tomographique. 

4.2. Etude de la redistribution par sonde atomique

 Les analyses par APT, ont été faites à une température de 35 K (−238°C), en utilisant une fréquence de pulse laser de 100 kHz, et une énergie laser de 0,5 nJ. Un volume de l’échantillon obtenu pas APT est présenté en perspective dans la figure 4.18 (a). Trois couleurs différentes sont attribuées aux atomes de Mn (mauve), Ge (rouge) et C (noir). Nous Chapitre IV : Effet du carbone sur la réaction Mn-Ge 144 -144- distinguons quatre régions dans le volume, une première région qui se trouve à la surface du volume, avec une distribution pour laquelle on distingue les trois types d’atomes, une deuxième région riche en Ge, une troisième riche en Mn et une quatrième région riche en Ge, correspondant au substrat de Ge(111). On remarque aussi une interface riche en C dans le Ge (figure 4.18 (b), z ~ 80 nm), cette zone correspond à l’interface entre le substrat Ge(111) et le buffer de Ge déposé par MBE avant le dépôt de la couche de Mn(C), et qui n’a pas réagi avec cette couche. Pour une meilleure visualisation de la redistribution du C dans la pointe, nous présentons dans la figure 4.18 (b) un volume reconstruit avec une distribution de 10% d’atomes de Ge, 5% d’atomes de Mn et 100% d’atomes de C. Avec cette distribution nous  remarquons que le carbone est essentiellement présent dans la première région, mais on observe qu’il est aussi présent tout le long du volume. La qualité de l’analyse par sonde atomique nous a permis de voir les plans atomiques dans le Ge(111), suivant la direction z du volume reconstruit (figure 4.19 (a)). Le diagramme de distribution spatiale suivant la direction z de ce volume est présenté dans la figure 4.19 (b), à partir de cette distribution nous pouvons mesurer une valeur de l’épaisseur d’une bicouche de Ge. La valeur obtenue est 0,66 nm, cette valeur est très proche de 6,55 Å qui est égale à 2 × Ge(111) hkl d . Dans la figure 4.19 (c) nous montrons un volume de l’échantillon obtenu par APT présentant 60% des atomes de Mn (mauve) et de Ge (rouge), et des surfaces d’isoconcentration (noir) de 50,5% de Mn. Ces iso-surfaces nous permettent de délimiter les quatre principales régions constituant notre échantillon : deux régions riches en Mn et deux régions riches en Ge. Nous remarquons aussi la présence dans le volume, de zones de basse densité entourées en vert sur la figure. Ces zones sont le résultat d’une importante différence de champ d’évaporation entre le Ge(111) et la couche riche en Mn qui lui est directement adjacente. C’est cette différence de champ d’évaporation qui explique aussi la courbure des interfaces délimitées par les iso-surfaces dans l’échantillon [172], la reconstruction du volume ayant été ajustée pour obtenir une interface de Ge plane et une épaisseur de la couche Mn5Ge3(C) identique à celle observée par TEM.