Radiolyse de systèmes zéolithes 4A eau irradiations externes

Intérêt des irradiations externes

La spécificité de l’autoradiolyse de l’eau tritiée a été décrite dans le premier chapitre de ce manuscrit : le tritium, les électrons accélérés à 10 MeV et les photons gamma produits par la désintégration du 137Cs sont à l’origine de produits radiolytiques dont les concentrations locales sont susceptibles d’être différentes. Néanmoins, la majeure partie des produits de radiolyse sont générés par des électrons secondaires, communs aux différentes sources de rayonnements que nous utilisons. A l’échelle macroscopique, des différences sont induites par les quantités d’énergie déposées. La dose et le débit de dose sont couramment utilisés pour traduire respectivement la quantité d’énergie déposée ainsi que la quantité d’énergie déposée par unité de temps. Pour une activité donnée, le tritium étant un émetteur de faible énergie, le débit de dose associé est faible par rapport à d’autres radio-isotopes émetteurs β (14C, 40K). Les systèmes zéolithes 4A/eau sont destinés à un entreposage réversible mais de longue durée (plusieurs années). Ainsi la dose cumulée déposée dans des systèmes zéolithe 4A/eau, entreposés durant plusieurs années devient importante au fil du temps, malgré l’énergie faible des particules émises par la désintégration du tritium. a. Paramètres d’irradiations Suivant l’activité volumique de l’eau tritiée, il existe deux principaux modes d’entreposage. L’eau dite « basse activité », dont l’activité volumique est inférieure à 500 Ci.L-1, est entreposée dans des bonbonnes en polyéthylène. Au-delà de cette activité volumique, l’eau tritiée est entreposée à basse température (elle est congelée) dans des bonbonnes en acier inoxydable. L’entreposage de l’eau tritiée dans les zéolithes A concerne l’eau issue des systèmes de détritiation, qui sécurisent les manipulations Radiolyse de systèmes zéolithes 4A eau irradiations externes impliquant la présence de tritium. Lorsqu’il est manipulé sous forme T2, il est oxydé et forme de l’eau tritiée sous forme HTO. Cette dernière atteint, à l’état de vapeur d’eau, des tamis de zéolithes A activées. Elle est ainsi adsorbée et retenue par les zéolithes, sans distinction d’activité volumique. Pour comparer les irradiations externes aux irradiations en situation d’entreposage, nous définissons et utilisons ici une eau tritiée utilisée comme eau de référence. Ce cas modèle est d’abord construit d’après le contexte de notre étude : il s’agit d’une eau caractérisée par une activité volumique de 1000 Ci.L-1, représentative de celles qui peuvent être rencontrées en situation d’entreposage. De plus cette activité volumique est représentative de celles des deux eaux tritiées que nous avons synthétisées pour notre étude expérimentale de l’autoradiolyse de l’eau (II. Autoradiolyse de l’eau tritiée adsorbée sur zéolithes). L’évolution au cours du temps du débit de dose instantané et de la dose totale déposée dans l’eau, dans ce cas de référence, sont représentées sur la Figure I-1. 

Comparaison irradiations externes/entreposage de référence

Deux sources d’irradiations externes ont été utilisées (Tableau I-1). La première est un accélérateur linéaire d’électrons (LINAC : LINear ACcelerator). Il génère un faisceau pulsé d’électrons accélérés qui possèdent une énergie non modifiable de 10 MeV. La dose déposée par unité de temps peut être contrôlée en faisant varier la fréquence des impulsions, toujours fixée à 10 Hz dans notre cas, pour limiter l’échauffement de l’échantillon (désorption de l’eau). La seconde source d’irradiations que nous avons utilisée est une source de Césium 137, incluse dans un dispositif appelé « Gammacell ». Ce dispositif permet une exposition des zéolithes aux irradiations gamma produites par la désintégration radioactive du Césium 137. Les irradiations sont homogénéisées par une rotation automatisée du porte échantillon à l’intérieur de la Gammacell. Le débit 0,0E+00 3,0E+03 6,0E+03 9,0E+03 1,2E+04 1,5E+04 0 0,4 0,8 1,2 1,6 2 0 5 10 15 20 25 Dose totale déposée dans l’eau (kGy) Débit de dose instantané (Gy/min) Temps écoulé (années) Evaluation du débit de dose et de la dose déposée au fil du temps, dans de l’eau tritiée, à une activité volumique de 1000 Ci/L Débit de dose (Gy/min) Dose cumulée (Gy) Le débit de dose décroît exponentiellement au fil du temps, en raison de la décroissance radioactive du tritium (Figure I-1). Après une année d’entreposage de cette eau tritiée, la dose totale déposée est de l’ordre de 800 kGy. Le débit de dose, qui évolue peu en un an, est d’environ 2 Gy.min-1 durant toute la première année d’entreposage de dose est fixé par l’activité de la source. La dose totale peut néanmoins être contrôlée à partir du temps d’exposition. Le Tableau I-1 propose une comparaison entre les irradiations causées par une exposition à l’eau tritiée de référence et les irradiations externes, dans les conditions où elles ont été appliquées aux échantillons de zéolithes. Les irradiations gamma et l’eau tritiée de référence engendrent une irradiation à des débits de dose du même ordre de grandeur. Les irradiations électroniques permettent quant à elle d’atteindre des doses équivalentes à l’entreposage de référence.