Quelques méthodes expérimentales et théoriques appliquées à l’étude de la photo-ionisation résonante des systèmes atomiques à deux électrons

Quelques méthodes expérimentales et théoriques appliquées à l’étude de la photo-ionisation résonante des systèmes atomiques à deux électrons. 

 Les méthodes expérimentales

 Actuellement en physique atomique, les mesures expérimentales appliquées à la mesure des énergies de l’état fondamental des systèmes atomiques concernent principalement la mesure des potentiels d’ionisation. Quant aux états doublement excités, les études expérimentales très diversifiées sur les résonances atomiques se sont considérablement développées grâce à l’utilisation des sources de rayonnement synchrotron et des lasers dans les processus de photoabsorption et de photoionisation des atomes et des ions. Parmi ces travaux on peut distinguer les techniques avancées de spectroscopie des photoélectrons, les expériences de mesure de fluorescence consécutive à la désexcitation des résonances ainsi que les nouvelles méthodes de spectroscopie électronique dans les collisions entre ions multichargés et divers projectiles (électrons, protons, ions, atomes et molécules). Parmi ces diverses techniques d’investigation des états d’autoionisation des systèmes atomiques et ioniques, nous aborderons ici, quelques aspects concernant les investigations par impact photonique (sources synchrotron et lasers), par impact électronique, par impact ionique, par spectroscopie ionique à faisceau colinéaire et par montage de rayonnement synchrotron. 

 Excitation par impact photonique 

Les premières expériences de Madden et Codling [1-2] à l’aide d’une source de rayonnement synchrotron ont concerné la photoabsorption de l’hélium dans le domaine spectral correspondant à l’ultra violet lointain (165-200 Å). Ces expériences ont permis d’observer les résonances correspondant à l’excitation des états autoionisants convergeant vers les seuils n=2, n=3 et n=4 de l’ion He+ . L’énergie d’excitation, la largeur et l’indexe de profil de la résonance (2s2p) 1P ont été déterminés. Par la suite, en utilisant une source de rayonnement synchrotron [42] par des mesures de la section efficace de photoabsorption avec un pouvoir de résolution énergétique plus élevé que dans les expériences de Madden et Codling [1-2] ont permis de déterminer les principaux paramètres décrivant le profil d’absorption de la résonance (3s3p)1P de l’hélium. Récemment Kossmann et al. [43] ont fait une nouvelle détermination des paramètres de Fano pour la résonance (3s3p)1P de l’ hélium. Les expériences par impact de photons sont également orientées vers d’autres types d’analyse: il s’agit en l’occurrence des mesures de fluorescence comme celles effectuées par Samson et Woodruff [44] lors de la photoexcitation des résonances convergeant vers les seuils 6 n=3, 4, 5 de l’ion He+ . Dans leurs travaux, Samson et Woodruff [44] ont enregistré la raie de fluorescence à 304 Å émise lors de la désintégration des niveaux excités n=2 de l’ion He+ et ont déterminé les sections efficaces partielles de photoionisation. Ces expériences constituent une étude complémentaire aux expériences de photoabsorption. La spectroscopie des photoélectrons constitue un autre type d’analyse dans les expériences de photoionisation par rayonnement synchrotron. Dans ce cadre Wuilleurnier et al. [45] ont étudié les processus photoniques dans l’hélium et d’autres atomes. Lindle et al. [46] se sont intéressés au processus de photoionisation de l’hélium au dessus du seuil d’excitation n=2 d’He+ par impact de photons incidents ayant les énergies comprises entre 67,5 eV et 90 eV. Dans leur expérience, Lindle et al. [46] ont détecté les photoélectrons à 0° et à 54,7° par rapport au vecteur de polarisation du faisceau de photons. Une autre technique ayant permis le développement des études expérimentales sur les états d’autoionisation, concerne l’utilisation des lasers dans les mesures spectroscopiques. En utilisant le rayonnement laser pour la préparation des ions cibles et comme source excitatrice, Carroll et Kenedy [47] ont étudié la photoexcitation des ions Lithium Li+ sous le seuil d’excitation n=2 de l’ion résiduel. Dans ces expériences, l’analyse des données sur la section efficace de photoabsorption a permis de déterminer l’énergie d’excitation et le profil de la résonance (2s2p) 1P. Actuellement des progrès importants ont été réalisés par Letokhov et Faisal [48-49] qui utilise des lasers dans l’étude des processus d’ionisation multiphotonique des systèmes atomiques et dans les processus d’ionisation sélective des atomes. I-1-2- Excitation par impact électronique Dans le mode par impact électronique, un électron du faisceau incident percute le système atomique qui est ainsi porté à un état excité. Il s’ensuit alors un processus de désexcitation des états d’autoionisation. Ainsi pour le cas particulier de l’atome d’Hélium, nous utilisons ce schéma formel comme référence : Excitation : i e  + He  He* + d e  (I_2) Désexcitation : He*  He+ + e e  (I_3) 7 Dans les équations (I_2) et (I_3), ( i e  ), ( d e  ) et ( e e  ) désignent respectivement les électrons incidents, diffusé et éjecté. Pour les configurations de double excitation du type Nl,nl’ (N, n > 1), l’énergie est supérieure à l’énergie de première ionisation (l’énergie de la configuration 1s,nl’,lorsque n  ) de sorte que la plupart des états doublement excités sont instables : ils tendent alors à se dissocier rapidement en un ion et un électron [50], d’où on les appelles des états autoionisants. Ainsi, bien qu’il existe des états doublement excités qui ne sont pas autoionisants, et par conséquent se désexcitent par émission de photon [50], lors du processus d’excitation par impact électronique, l’ionisation directe de l’Hélium peut se produire comme suit: i e  + He  He+ + d e + e e  (I_4) Dans la pratique, l’étude des états autoionisants formés par impact électronique consiste à déterminer les caractéristiques des électrons éjectés et diffusés ainsi que celles de l’ion résiduel s’intéressant à l’étude de la distribution spectrale de l’électron éjecté, Silverman et Lassetre [51] observèrent les deux premières résonances de la série 1P de l’hélium convergeant vers le seuil d’excitation n = 2 de l’ion He+ . En outre mesurant le courant résiduel d’ions hélions He2+ dans la collision (e- + He+ ), Daly et Powell [52] ont pu mettre en évidence les trois résonnances 1S, 1P et 1D attribués aux états doublement excités de l’atome d’Hélium sous le seuil d’excitation n = 3. 

 Excitation par impact ionique 

Depuis les premières expériences par impact ionique sur l’hélium effectuées par Rudd [53] les investigations portant sur les collisions ions-atomes ont connu un essor important. L’intérêt porté sur les collisions entre un faisceau d’ions et des cibles atomiques s’explique par le fait que le spectre d’émission de l’électron éjecté lors de la collision présente diverses caractéristiques qui peuvent être associées à des mécanismes particuliers d’ionisation. C’est ainsi que Oza et al [54] en analysant le processus de transfert de charge électronique lors de la collision entre l’ion N7-et diverses cibles (He, H2, Ar), ont pu déterminer les énergies d’excitation des états autoionisants 3lnl’ de l’ion N5+. La formation d’états autoionisants par la capture de deux électrons par un ion multichargé dans la collision est venue élargir le champ d’investigations dans les expériences par impact ionique et elle a permis de mener des mesures quantitatives et qualitatives sur plusieurs ions multichargés des systèmes Heliumoïdes 8 [55-56]. Un autre procédé d’analyse spectroscopique dans les expériences par impact ionique se fait à partir du spectre des photons émis après désexcitation radiative des états d’autoionisation. Ainsi Bruch et al [57], en étudiant la collision entre l’ion C4-(5MeV) avec l’hélium ont pu détecter les états doublement excités de l’ion Héliumoïde C4+convergeant vers le seuil d’excitation n= 3. La technique dite du « beam foil » constitue aussi un autre type d’investigations expérimentales des résonances par impact ionique [58-59] La technique du « beam foil » est une méthode expérimentale qui permet non seulement d’étudier les transitions non radiatives des états autoionisants mais aussi les transitions optiques qui ont lieu lorsque le processus d’émission photonique l’emporte sur celui de l’émission électronique. Deux méthodes d’analyse sont ainsi devenues possibles avec la technique du « beam foil »: la spectroscopie du photon ou celle de l’électron. Le mode d’excitation par impact ionique a apporté une contribution essentielle dans la compréhension de la dynamique collisionnelle et post-collisionnelle des ions multichargés avec des atomes. Nous concluons cet exposé sur les méthodes expérimentales utilisées dans l’étude de la dynamique des résonances autoionisantes, en notant l’importance des progrès techniques accomplis depuis les expériences de Madden et Codling [1-2]. Nous assistons de plus en plus à une nette amélioration de la résolution expérimentale et à la naissance de nouvelles techniques expérimentales qui favorisent en conséquence une stimulation croissante des recherches théoriques. 

La spectroscopie ionique en faisceau colinéaire

 Grâce à l’avènement des sources d’ions ECR (Electron Cyclotron Résonance ion source), un essor considérable a été connu par la production d’ions multichargés permettant de réaliser des expériences de collision lentes ions-ions et ions-atomes. Ces expériences ont révélé la possibilité d’obtenir des états autoionisants par des processus de double capture électronique (Bordenave-Montesquieu et al, [60]. Dans les expériences de Spectroscopie ionique en faisceaux colinéaires, un faisceau d’ions est mélangé à un faisceau de rayonnement synchrotron monochromatique. En mesurant le nombre d’ions ayant gagné une ou plusieurs charges dans l’interaction en fonction de l’énergie des photons [39], on arrive à déterminer en valeur absolue, les sections efficaces de photoionisation simple et multiple. En 1991, l’équipe de recherche du Dr J.-. M. Bizau [45] a démontré la faisabilité d’étudier la photoionisation d’espèce ionique par spectrométrie électronique [45]. Ce montage 9 de faisceaux colinéaires, installé sur l’anneau de stockage Super-ACO d’Orsay à Paris et couplant une source d’ions avec un faisceau de rayonnement synchrotron issu d’un onduleur permettait une analyse en énergie et en angle des électrons émis lors du processus de photoionisation à l’aide d’un spectromètre de type miroir cylindrique. Cette technique très performante, donne accès à de nombreux paramètres des processus de photoionisation et permet d’identifier les sous-couches participant aux processus de photoionisation et de désexcitation non radiative des lacunes produites. 

Table des matières

INTRODUCTION
CHAPITRE I : Quelques méthodes expérimentales et théoriques appliquées à l’étude de la photo-ionisation résonante des systèmes atomiques à deux électrons
I-1- Les méthodes expérimentales
I-1-1- Excitation par impact photonique
I-1-2- Excitation par impact électronique
I-1-3- Excitation par impact ionique
I-1-4- La spectroscopie ionique en faisceau colinéaire
I-2- Méthodes théoriques
I-2-1- Méthode de diagonalisation
I-2-2- Méthode de la constante d’écran par unité de charge nucléaire
I-2-3- Méthode des orbitales atomiques de Slater
I-2-4- Méthode des coordonnées hypersphériques
I-2-5- Méthode de Hylleraas
CHAPITRE II : Applications de la méthode variationnelle à l’étude des états singulets doublement excités ns2
II-1- Etude de la théorie de la méthode variationnelle
II-1-1- Procédure variationnelle.
Il-l-2- Construction de la fonction d’onde
Il-1-3- Transformation de l’hamiltonien
II-2- Calcul d’énergie des états singulets doublement excités (nl)
II-3- Résultats et Discussions
CHAPITRE III : Application de la méthode de rotation complexe aux calculs des énergies de quelques états singulets et triplets doublement excités et des largeurs d’états doublement excités 2sns+1,3S
des systèmes atomiques à deux électrons
III-1- La méthode de rotation complexe
III-1-1- Formalisme de la méthode de rotation complexe et formes des fonctions d’ondes
III-1-2- Expressions des fonctions d’onde des états nln’l’
III-1-3- Expressions littérales des éléments matriciels et de l’énergie totale des états nln’l’
III-2- Calcul des paramètres de résonance de quelques états singulets et triplets doublement excités 2sns+1,3S des systèmes atomiques à deux électrons par la méthode de rotation complexe
III-2-1- Procédure de calcul
III-2-2- Résultats et Discussions
CONCLUSION ET PERSPECTIVES
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES
ANNEXES

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