Diffusion d’un gaz à travers un matériau poreux – Généralités
La diffusion est définie comme étant le processus par lequel la matière est transportée d’une partie d’un système à une autre, en raison de mouvements moléculaires aléatoires (mouvements browniens) [18], [19]. Ce phénomène a été décrit et mis en équation par les lois de Fick [20].
Avec D (m2/s) le coefficient de diffusion de l’espèce, sa concentration c (mol/m3 ) et le flux de matière J (mol/m2/s) et t le temps.
Les processus de diffusion dans un milieu poreux sont complexes. Pour un modèle de pores cylindriques, il est possible de distinguer au moins trois mécanismes de transport différents (Figure 5) [21], [22]:
Diffusion de Knudsen
Diffusion ordinaire
Diffusion surfacique
Diffusion de Knudsen
La diffusion de « Knudsen » correspond à la diffusion de molécules gazeuses dans un milieu poreux où les collisions molécule / paroi sont prépondérantes. Elle se produit quand les dimensions des pores sont plus petites que le libre parcours moyen des molécules de gaz.
Le coefficient de diffusion de Knudsen s’écrit [23] [24] :
Diffusion ordinaire
La diffusion ordinaire est la diffusion de molécules gazeuses dans un milieu où les seules collisions prises en compte sont de type molécule / molécule. Elle est prédominante quand le libre parcours moyen des molécules de gaz est plus petit que le diamètre des pores, Le coefficient de diffusion normale (Dn) peut s’écrire [22]–[24] :
N est le nombre d’Avogadro; P (Pa) la pression ; d le diamètre de la molécule de gaz, λ (m) le libre parcours moyen.
Diffusion surfacique
En plus des deux types de diffusion décrits auparavant, la diffusion surfacique peut également se produire au même temps. Si les surfaces des pores sont actives, les molécules de gaz peuvent se diffuser le long des parois des pores par une succession de réactions d’adsorption-désorption d’un site actif à un autre. Ce type de diffusion dépend de nombreux paramètres dont, l’homogénéité de la surface, la température et l’enthalpie d’adsorption [21]. Dans les très grands pores, la diffusion surfacique devient négligeable.
Paramètres influant sur la diffusion gazeuse
Degré de saturation
Les propriétés hydriques du matériau, notamment son degré de saturation, ont un impact sur la diffusion gazeuse [21], [22], [25], [26]. Les résultats de Vu obtenus par des essais de diffusion H2 confirme la diminution du coefficient de diffusion avec l’augmentation du degré de saturation. Cette baisse est accentuée quand on se rapproche de la saturation (entre 80 et 100 %). Ceci s’explique par le fait que le gaz peut diffuser sous forme dissoute mais à une vitesse très faible (environ 10000 fois moins vite ) (Figure 6).
Lorsque la porosité augmente la densité de pores de grandes tailles augmente, ce qui conduit à une diffusivité plus élevée. Néanmoins, il est important de noter que l’augmentation de la porosité totale n’implique pas forcement une porosité plus grossière.
C’est le cas notamment des matériaux avec des ajouts qui peuvent avoir une porosité élevée mais fine [25] et ont par conséquent une diffusivité faible.
Rapport eau / ciment (e/c)
L’effet du rapport e/c sur la diffusion gazeuse a fait l’objet de nombreux travaux [22], [30].
La (Figure 9) montre que le coefficient de diffusion de CO2 et O2 d’une pâte de ciment avec un e/c de 0,8 est 10 fois superieur à celui de la pâte avec un e/c de 0,4.
Perméabilité au gaz
La perméabilité est définie comme la capacité d’un matériau poreux à permettre aux fluides de le traverser sous un gradient de pression.
Pour les fluides incompressibles, le coefficient de perméabilité k (m2 ) est défini par la relation de Darcy [31] :
Paramètres influant sur la perméabilité au gaz
Degré de saturation
Le degré de saturation du matériau influence considérablement sa perméabilité au gaz. En effet, le coefficient de perméabilité diminue avec un taux de saturation élevé [31], [33], [34].
L’exemple de la (Figure 10) montre que le coefficient de perméabilité diminue de plus de 5 ordres de grandeur (de 10-15 à 10-21) entre 0 et 100 % de saturation.
Rapport eau / ciment (e/c)
Le rapport e/c est un paramètre déterminant quant à la perméabilité au gaz des matériaux cimentaires. Plus ce rapport est grand plus la perméabilité du matériau sera grande [9], [31], [35]. Sur la (Figure 11), on constate une différence très importante (un ordre de grandeur) entre les valeurs de la perméabilité des pâtes de ciment ayant un e/c = 0,3 et celles avec un e/c = 0,5.
Effet de la fissuration sur les phénomènes de transport
La fissuration des matériaux cimentaires provoque l’augmentation de la perméabilité dans les matériaux cimentaires. De nombreux travaux [36]–[42] ont permis de constater que cette augmentation est d’autant plus importante quand l’ouverture de fissure est grande.
Un exemple est illustré par la (Figure 12). Picandet et al [37] ont étudié l’effet de la fissuration sur la perméabilité au gaz de différents bétons. Leurs résultats montrent que la perméabilité au gaz de tous les bétons étudiés augmente avec l’ouverture de fissure.
Aldea et al. ; Wang et al. [41], [42] ont étudié l’effet de l’ouverture de fissure sur la perméabilité à l’eau. La (Figure 13) montre que le coefficient de perméabilité augmente avec l’ouverture de fissure. En effet, un écart de 7 ordres de grandeur (de 10-9 à 10-2 cm/s) est constaté entre un échantillon non fissuré et un échantillon fissuré avec une ouverture de fissure de 550 µm.