Physique des r´eacteurs, cycle du combustible nucl´eaire et recyclage du Pu en REP

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L’´energie nucl´eaire dans le contexte de la transition ´ener-g´etique

A l’´echelle internationale, de nombreux eﬀorts sont conduits pour privil´egier le d´eveloppement des sources d’´energie a` faibles ´emissions de carbone. Dans ce cadre, l’´energie nucl´eaire, caract´eris´ee par de tr`es faibles ´emissions de CO2, est au cœur du d´ebat li´e a` la transition energ´etique. La question du d´eveloppement futur de l’´energie nucl´eaire se heurte cependant `a un certain nombre de d´efis.
Tout d’abord, un niveau de sˆuret´ irr´eprochable, en accord avec le renforcement des normes de sˆuret´ relatives aux r´eacteurs nucl´eaires, faisant suite `a l’accident nucl´eaire de Fukushima, doit ˆetre assur´e [1, 2]. De plus, la faisabilit´e d’une gestion durable et acceptable des mati`eres et d´echets radioactifs issus de la production d’´electricit´ d’ori-gine nucl´eaire doit ˆetre d´emontr´ee [3]. Enfin, en int´egrant les coˆuts additionnels g´en´er´es par ces deux premi`eres pr´erogatives, la production d’´electricit´ d’origine nucl´eaire doit ˆetre en mesure de fournir de l’´electricit´ `a un coˆut comp´etitif relativement aux autres technologies disponibles ou actuellement en d´eveloppement.
D`es 2001, ces pr´eoccupations sont les objectifs principaux du forum international g´en´eration IV (GIF) [4]. Cette collaboration internationale vise `a encadrer la concep-tion des r´eacteurs nucl´eaires de quatri`eme g´en´eration, qui pourraient ˆetre d´eploy´es `a l’´echelle industrielle vers 2040-2050. La conception de ces r´eacteurs doit int´egrer un haut niveau de sˆuret´ et de robustesse face aux risques de prolif´eration nucl´eaire. L’´economie des ressources naturelles et la comp´etitivit´ ´economique de l’´electricit´ produite sont ´egalement au cœur du cahier des charges de conception de ces r´eacteurs. Six concepts de r´eacteurs sont retenus et etudi´es dans le cadre du forum international g´en´eration IV [5]. En France, la technologie qui est envisag´ee est celle des r´eacteurs `a neutrons rapides `a caloporteur sodium (RNR-Na) [6].

Panorama du cycle nucl´eaire fran¸cais et gestion du plu-tonium

Au d´ebut du d´eveloppement du parc electronucl´eaire fran¸cais, une des premi`eres technologies de r´eacteurs envisag´ees, est celle des r´eacteurs a` l’uranium naturel gra-phite gaz (UNGG). A la fin des ann´ees 1970, un premier programme de construction de r´eacteurs a` eau pressuris´ee (REP), reconnus plus comp´etitifs ´economiquement, est lanc´e. S’en suivront ensuite 5 autres contrats de construction entre EdF et Framatome (Franco-Am´ericaine de Constructions Atomiques). 58 REP sont construits, repartis sur 19 centrales nucl´eaires, en l’espace d’environ vingt ans [7]. Au total, 63.3 GW de puissance ´electrique sont install´es, produisant environ 76% de l’´electricit´ en France en 2015 [8].
La technologie des REP est une fili`ere de r´eacteurs utilisant des neutrons dits ther-miques ou lents. En eﬀet, l’eau, qui fait oﬃce de caloporteur dans le r´eacteur, est ´egalement utilis´ee comme mod´erateur pour ralentir les neutrons. Or, l’235U, pr´esent a` 0.7% dans l’uranium naturel, est tr`es fissile pour les neutrons lents. Cependant, comme l’hydrog`ene capture les neutrons, le combustible UOX (Oxyde d’uranium), con¸cu pour les REP, est enrichi en 235U a` hauteur de 3 `a 5% [9]. A l’issue de son irradiation, la masse de noyaux pr´esente dans le combustible UOX us´e est compos´ee de 1% de plu-tonium, 0.1% d’actinides mineurs (Np, Am, Cm), 4% de produits de fission. La masse r´esiduelle est compos´ee d’uranium n’ayant pas interagi [10].
D`es le d´emarrage de la production d’´electricit´ d’origine nucl´eaire en France, le d´eploiement, `a terme, des RNR-Na est envisag´ [7]. Deux r´eacteurs exp´erimentaux issus de cette technologie sont mis en fonctionnement d`es la fin des ann´ees 1960 : Rapsodie (1967-1983), et Ph´enix (1973-2009). Suivra le d´emonstrateur de 1.2 GWe, Superph´enix, d´emarr´ en 1985 [11]. Cette fili`ere de r´eacteurs, utilisant des neutrons rapides, qui ne sont donc pas ralentis par un mod´erateur, est favorable pour une utilisation optimale du plutonium. Dans ces r´eacteurs, l’utilisation d’un combustible constitu´e d’uranium et de plutonium permet la production accrue de 239Pu, un des isotopes fissiles du plu-tonium, par capture neutronique sur l’238U [12]. Avec une configuration du cœur et du combustible ad´equate, le r´eacteur peut ˆetre iso-g´en´erateur (autant de plutonium

Cadre de l’´etude

est produit que consomm´e), et mˆeme surg´en´erateur (la production de plutonium est sup´erieure a` sa consommation) [12]. L’utilisation d’uranium appauvri (compos´e a` plus 99.5% d’238U) coupl´ee a` celle du plutonium en RNR constituerait donc une source im-portante d’´energie, pour une consommation d’uranium naturel faible. Le d´eploiement de RNR a` l’´echelle industrielle n´ecessite de produire, en amont, une grande quantit´e de plutonium via l’irradiation de combustibles a` l’uranium [7, 13]. D`es la fin des ann´ees 1970, le combustible UOX us´e est donc retrait´ pour permettre l’extraction du pluto-nium [7].
Les exigences li´ees a` la non-prolif´eration ainsi que sa forte radiotoxicit´e [14], rendent le plutonium diﬃcilement stockable en grande quantit´e. A la fin des ann´ees 1980, la d´ecision est prise de recycler une fois ce plutonium dans le combustible MOX (M´elanges d’oxydes) dans les REP [7]. Aujourd’hui, le combustible MOX repr´esente environ 10% des assemblages des REP du parc nucl´eaire fran¸cais [15].
La valorisation de la mati`ere fissile disponible et l’´economie en uranium naturel r´ealis´ee (environ 10% [16]) ne sont pas les seuls arguments en faveur de l’utilisation du combustible MOX. La mise en place du combustible MOX permet de conserver le plutonium dans le cycle du combustible nucl´eaire, et de le rendre disponible si un d´eploiement des RNR `a l’´echelle industrielle devait avoir lieu [7, 17]. De plus, une fois irradi´e, il est concentr´ d’un facteur 5 a` 8 dans les combustibles MOX us´es par rapport `a sa concentration dans le combustible UOX us´e, ce qui r´eduit consid´erablement les capacit´es de stockage n´ecessaires. Les m´ethodes de retraitement du combustible us´e et de fabrication de combustible contenant du plutonium, d´evelopp´ees dans le cycle du combustible MOX, constituent ´egalement un point de d´epart int´eressant dans l’optique d’un d´eploiement des RNR `a l’´echelle industrielle.
Dans les ann´ees 1980 et 1990, les controverses li´ees a` l’exploitation du d´emonstrateur Superph´enix [18], arrˆet´ en 1997, remettent en cause le d´eploiement de RNR a` l’´echelle industrielle. Dans les ann´ees 2000, les recherches sur la gestion des mati`eres et d´echets radioactifs, dans le cadre de la loi de 2006 [19], ainsi que le forum international g´en´eration IV, entraˆınent un regain d’int´erˆet pour la fili`ere des r´eacteurs `a neutrons rapides. Actuellement, les eﬀorts de d´eveloppement concernant les RNR-Na, en France, sont concentr´es sur la conception du d´emonstrateur technologique d’une puissance ´electrique de 600 MW, ASTRID (Advanced Sodium Technology Reactor for Indus-trial Demonstration) [6]. Dans le cadre de la loi de 2006, posant les bases de ce projet, le d´emonstrateur devait ˆetre op´erationnel `a l’horizon de 2020. Le retour d’exp´erience sur son op´eration permettrait, alors, un d´eploiement de RNR-Na a` l’´echelle industrielle en 2040 [6, 13]. Cependant, la date de mise en service du d´emonstrateur ASTRID a et´ report´ee a` plusieurs reprises. En 2016, elle ´etait fix´ee a` 2029 [20]. Le d´eploiement des RNR recyclant le plutonium a` l’´echelle industrielle est donc report´ d’une dur´ee ind´etermin´ee.
De plus, les RNR sont des r´eacteurs plus complexes et coˆuteux `a d´eployer que les REP. En eﬀet, le retour d’exp´erience industriel du cycle des REP, constitu´e durant ces quarante derni`eres ann´ees, a permis une optimisation ´economique de la gestion de cette fili`ere. Un surcoˆut li´e aux op´erations du cycle pour les RNR est donc a` ajouter au surcoˆut li´e a` la construction [13]. Par ailleurs, si la part de l’´energie nucl´eaire dans la production d’´electricit´ venait `a diminuer, comme le pr´evoit la loi sur la transition energ´etique de 2015 [21], le d´eploiement d’une nouvelle technologie de r´eacteurs encore mal connue, telle que celle des RNR, pourrait ˆetre remis en cause.
Dans l’intervalle, les stocks de MOX us´es vont s’accumuler. En cons´equence, une nouvelle strat´egie de gestion du plutonium dans le parc nucl´eaire fran¸cais, qu’il convient de d´efinir et d’´evaluer, pourrait ´emerger.
Dans l’optique d’un retard dans le d´eploiement des RNR, la quantit´e de plutonium disponible pourrait d´epasser les quantit´es requises pour un d´emarrage des RNR. Dans cette hypoth`ese, nous proposons d’´etudier le multi-recyclage du plutonium dans les r´eacteurs existants afin de stabiliser l’inventaire en plutonium dans le cycle.
Dans le cas o`u le d´eploiement de RNR serait abandonn´e, le statut du plutonium pourrait passer de ”mati`ere valorisable” `a ”d´echet”. Dans cette hypoth`ese, nous pro-posons d’´etudier le multi-recyclage du plutonium dans les r´eacteurs existants afin d’in-cin´erer le plutonium et de r´eduire son inventaire dans le cycle.

Table des matières

Introduction
1 Probl´ematique et m´ethodologie
1.1 Cadre de l’´etude
1.1.1 L’´energie nucl´eaire dans le contexte de la transition ´energ´etique
1.1.2 Panorama du cycle nucl´eaire fran¸cais et gestion du plutonium
1.1.3 Multi-recyclage du plutonium dans les REP
1.2 M´ethodologie mise en place dans ce travail
1.2.1 Les ´etudes de simulations dynamiques du cycle du combustible nucl´eaire
1.2.2 Les ´etudes r´ealis´ees `a l’IN2P3
1.2.3 M´ethodologie mise en place dans ce travail
2 Physique des r´eacteurs, cycle du combustible nucl´eaire et recyclage du Pu en REP
2.1 Physique et mod´elisation des r´eacteurs
2.1.1 Notions de physique des r´eacteurs
2.1.1.1 ´Equation de Boltzmann
2.1.1.2 Equation de Bateman
2.1.1.3 Observables cl´es de la physique des r´eacteurs
2.1.2 Sch´ema de calcul pour les ´etudes r´eacteurs
2.1.2.1 Le code de transport de particules MCNP
2.1.2.2 Le code d’´evolution MURE
2.2 Cycle du combustible nucl´eaire
2.2.1 Caract´eristiques d’un cycle du combustible nucl´eaire
2.2.1.1 Pr´esentation du cycle
2.2.1.2 Principales fili`eres nucl´eaires d’int´erˆet pour ce travail
2.2.1.3 Observables du cycle
2.2.2 Exemple du cas fran¸cais
2.2.2.1 Pr´esentation g´en´erale
2.2.2.2 Bilan mati`ere
2.2.2.3 Cadre l´egislatif de la gestion des mati`eres
2.2.3 Mod´elisation du cycle
2.2.3.1 Principe des simulateurs
2.2.3.2 Outils existants
2.3 Recyclage du plutonium en REP
2.3.1 Historique du recyclage du plutonium en France
2.3.2 Technologies existantes et innovantes
2.3.2.1 Physique du MOX en REP
2.3.2.2 Le multi-recyclage du MOX en REP
2.3.2.3 Design innovants pour le multi-recyclage du Pu en REP
2.3.3 Simulation du multi-recyclage du Pu en REP MOXEUS
2.3.3.1 Compositions isotopiques de combustible MOXEUS
2.3.3.2 Description des simulations assemblages de REP
2.3.3.3 Effets de l’isotopie sur le spectre neutronique
2.3.3.4 Cons´equences sur les sections-efficaces moyennes
2.3.3.5 Effets de l’isotopie sur le coefficient de multiplication
3 Description, d´eveloppement et application de l’outil de simulation CLASS
3.1 L’outil de simulation CLASS
3.1.1 Description g´en´erale
3.1.1.1 D´efinition des unit´es
3.1.1.2 ´Evolution des inventaires en mati`ere
3.1.1.3 Progression de la simulation avec le code CLASS
3.1.2 Int´egration de la physique des r´eacteurs dans l’outil CLASS
3.1.2.1 Probl´ematique de la mod´elisation
3.1.2.2 ´Elaboration d’une banque de donn´ees r´eacteur
3.1.2.3 Pr´ediction bas´ee sur les r´eseaux de neurones
3.1.3 Fabrication et irradiation du combustible dans CLASS
3.1.3.1 Gestion des flux de mat´eriaux par l’usine de fabrication
3.1.3.2 Mod`ele de chargement du combustible
3.1.3.3 Mod`ele d’irradiation
3.1.4 Sources d’incertitudes dans la simulation avec CLASS
3.1.4.1 Donn´ees nucl´eaires
3.1.4.2 Simplifications de mod´elisation
3.1.4.3 Donn´ees op´erationnelles
3.2 Simulation du parc fran¸cais et ´evaluation du code
3.2.1 Historique du parc fran¸cais
3.2.1.1 Donn´ees relatives aux r´eacteurs
3.2.1.2 Donn´ees relatives aux autres unit´es
3.2.2 Simulation du parc fran¸cais avec le code CLASS
3.2.2.1 Description et simplifications de la simulation
3.2.2.2 Principaux r´esultats de la simulation
3.2.3 Comparaison avec les donn´ees de l’ANDRA
3.3 Pr´edicteurs neutroniques d´edi´es au combustible MOXEUS pour les REP
3.3.1 M´ethodologie g´en´erale
3.3.1.1 Banques de donn´ees r´eacteur pour l’entraˆınement
3.3.1.2 Test de la pr´ecision des pr´edicteurs
3.3.2 Application au mod`ele de chargement de combustible
3.3.2.1 Architecture du pr´edicteur de coefficient de multiplication
3.3.2.2 Pr´ediction du coefficient de multiplication
3.3.2.3 Pr´ediction du burn-up maximal
3.3.2.4 ´Etude de la bijectivit´e de la fonction BUmax = f(mati`ere fissile)
3.3.3 Application au mod`ele d’irradiation
3.3.3.1 Pr´ediction des sections efficaces
3.3.3.2 Impact des pr´edicteurs sur l’estimation de l’inventaire
4 ´Etude de sc´enarios param´etriques de multi-recyclage du Pu en REP
4.1 Analyse de sensibilit´e appliqu´ee aux ´etudes de sc´enarios
4.1.1 Analyse de sensibilit´e globale
4.1.1.1 G´en´eralit´es
4.1.1.2 M´ethodes d’analyse de sensibilit´e globale
4.1.2 Application de l’ASG aux ´etudes de sc´enarios avec le code CLASS
4.1.2.1 Objectifs et mod`ele
4.1.2.2 M´ethode de d´ecomposition de la variance
4.2 Description et analyse pr´eliminaire des simulations
4.2.1 Sc´enario et variables d’int´erˆet
4.2.1.1 Trame du sc´enario
4.2.1.2 Variables d’int´erˆet de la simulation
4.2.2 Plans d’exp´erience et gestion des simulations
4.2.2.1 Plan d’exp´erience d´edi´e au calcul des indices de Sobol
4.2.2.2 Plan d’exp´erience pour l’interpr´etation des r´esultats
4.2.2.3 Gestion des simulations
4.2.3 Analyse pr´eliminaire
4.2.3.1 Indices de Sobol et variables dominantes
4.2.3.2 D´eviations de la simulation vis `a vis la trame th´eorique
4.2.3.3 Comportement des observables de sortie des sc´enarios
4.3 Analyse et interpr´etation des r´esultats
4.3.1 M´ethodologie
4.3.2 Stabilisation de l’inventaire total en Pu dans le cycle
4.3.2.1 Conditions de stabilisation de l’inventaire total en Pu
4.3.2.2 Analyse des sc´enarios stabilisateurs
4.3.2.3 Int´egration de la conversion Pu/AM
4.3.3 R´eduction de l’inventaire total en Pu dans le cycle
4.3.3.1 Conditions d’incin´eration de l’inventaire en Pu
4.3.3.2 Analyse des sc´enarios incin´erateurs
4.3.3.3 Int´egration de la conversion Pu/AM
5 Identification et analyse de sc´enarios de r´ef´erence
5.1 M´ethodologie pour l’identification et la construction des sc´enarios de r´ef´erence
5.1.1 Construction des simulations de r´ef´erence
5.1.2 M´ethodologie pour l’identification des sc´enarios de r´ef´erence
5.2 Stabilisation de l’inventaire en Pu
5.2.1 Sc´enarios de r´ef´erence
5.2.2 Analyse des sc´enarios de stabilisation de l’inventaire Pu
5.2.3 Donn´ees cl´es du cycle pour les sc´enarios de stabilisation de l’inventaire Pu
5.3 Stabilisation de l’inventaire en Pu et AM
5.3.1 Sc´enarios de r´ef´erence
5.3.2 Analyse des sc´enarios de stabilisation de l’inventaire Pu et AM
5.3.3 Donn´ees cl´es du cycle pour les sc´enarios de stabilisation de l’inventaire
Pu et AM
5.4 R´eduction de l’inventaire en Pu et AM
5.4.1 Sc´enarios de r´ef´erence
5.4.2 Analyse des sc´enarios de r´eduction de l’inventaire en Pu et AM
5.4.3 Donn´ees cl´es du cycle pour les sc´enarios de r´eduction de l’inventaire en Pu et AM
Conclusion
A Sections efficaces des principaux isotopes du plutonium et de l’ura- nium
B Synth`ese des donn´ees collect´ees sur les r´eacteurs nucl´eaires fran¸cais
B.1 Paliers de puissance
B.2 Gestions des combustibles UOX et MOX en REP
B.3 Historique des r´eacteurs en service
Bibliographie