Modélisation multiphysique de l’émission électronique par effet de champ d’une
cathode micro/nano-structurée en 3D

Essence du problème multiphysique

L’objectif principal de cette thèse est d’apporter un éclairage fondamental sur l’autoéchauffement de pointes émettrices d’électrons par effet de champ. Pour permettre une modélisation efficace, ce problème est réduit à son essence. On considère deux électrodes planes se faisant face, espacées d’une distance Dgap. Les électrodes sont soumises à une différence de potentiel Vapp, de sorte que règne dans l’espace interélectrodes un champ électrique global E = Vapp/Dgap. À la surface de la cathode sont distribuées des pointes micro/nanométriques qui peuvent correspondre à des aspérités indésirables ou des émetteurs intentionnellement gravés. En résolvant l’équation de Laplace dans l’espace interélectrodes, on obtient le champ local F|Σ en tout point de la surface Σ de la cathode. On définit alors un facteur de renforcement de champ β à la surface de chaque aspérité comme le rapport champ local sur champ global : β|Σ . .= F|Σ E (2.1) Par effet de pointe, le champ sera fortement amplifié au sommet des émetteurs (β ≫ 1). Pour les aspérités dont le champ au sommet dépasse le gigavolt par mètre, une émission notable d’électrons par effet de champ a lieu. Par conservation de la charge, cette émission entraine la mise en place d’un courant dans la cathode. À l’intérieur des aspérités, la densité de courant j, amplifiée par la réduction de la section transverse, provoque un chauffage par effet Joule : q˙ . .= j 2 σ (2.2) Ce chauffage sera d’autant plus important que la conductivité électrique σ des aspérités sera faible. En parallèle, le bilan énergétique entre les électrons émis et les électrons qui les remplacent est à l’origine d’un chauffage par effet Nottingham qui peut être modélisé par une densité de flux de chaleur défini en chaque point de la surface émettrice par : ΦN|Σ . .= ¯ ¯ ¯ ¯ J e ¯ ¯ ¯ ¯ EN = ¯ ¯ ¯ ¯ J e ¯ ¯ ¯ ¯ (〈ϵr 〉 − 〈ϵe 〉) (2.3) où J est la densité de courant émise, 〈ϵe 〉 est l’énergie moyenne des électrons émis et 〈ϵr 〉 celle des électrons qui les remplacent. La différence entre ces deux dernières quantités est usuellement appelée énergie Nottingham et est notée ici EN. On détermine l’amplitude de ces sources de chaleur en résolvant de manière autocohérente les équations couplées de la chaleur et de la conservation de la charge. Lorsque l’amplitude est significative, il y a autoéchauffement de l’aspérité émettrice. L’augmentation de la température initie alors  de champ F = βE Electrodes sous tension E = Vapp/Dgap Evacuation thermique Régime permanent Emballement thermique BOUCLE DE RÉTROACTION POSITIVE aspérité(s) de surface effet tunnel F > GV /m effet Joule et Nottingham contribution thermique suffisant insuffisant CATHODE aspérité VIDE FIGURE 2.1 ± Récapitulatif des phénomènes physiques clés impliqués dans l’émission électronique par effet de champ depuis le sommet d’une aspérité. Le schéma sous l’accolade illustre le renforcement de champ β au sommet d’une aspérité par la compression des isopotentielles (courbes noires). une boucle de rétroaction positive : Plus la température est élevée, plus les électrons dans la cathode occuperont des niveaux d’énergies supérieurs ce qui facilite leur extraction (contribution thermique au courant). Ainsi, une température plus élevée résulte en un courant émis plus important et donc un plus fort chauffage résistif. Cette boucle de rétroaction positive est généralement freinée dans le temps par l’évacuation de la chaleur vers le volume de la cathode, supposé suffisamment important pour jouer le rôle d’un thermostat. Notons aussi qu’une fois la température d’inversion Nottingham dépassée, la densité de flux de chaleur ΦN devient négative (i.e. les électrons émis à la surface deviennent plus énergétiques que les électrons qui les remplacent). L’effet Nottingham devient alors refroidissant et peut contribuer à tempérer l’emballement résistif. Il est possible en revanche qu’une mauvaise évacuation thermique ou un chauffage résistif particulièrement important (mauvaise conductivité électrique) mène à l’emballement thermique d’une ou plusieurs aspérités. Nous verrons aussi au chapitre 3 que l’inversion Nottingham peut être la source même d’une instabilité thermique. La figure 2.1 récapitule l’enchainement des phénomènes physiques évoqués. Précisons que dans notre modèle, un emballement se traduit par une simulation qui atteint un régime permanent à des températures supérieures au point de fusion du matériau, ou par une absence d’évolution vers un régime permanent. Pour résoudre les équations de Laplace, de la chaleur et de la conservation de la charge sur une géométrie donnée en deux ou trois dimensions, nous utilisons le logiciel COMSOL Multiphysics®. L’avantage de COMSOL est d’intégrer une routine de maillage par éléments finis performante, ce qui permet de se concentrer plus spécifiquement sur la physique qui nous intéresse (et pour laquelle il n’existe pas de solution clé en main à ce jour) : l’émission électronique par effet de champ. 

Modèle d’émission électronique utilisé

Cette section reprend point par point les ingrédients théoriques nécessaires à l’établissement d’un modèle d’émission électronique par effet de champ thermoassisté. Après un bref rappel de la théorie de Sommerfeld, nous introduisons la fonction d’apport (supply function en anglais) qui correspond à la densité de flux d’électrons arrivant à l’interface métal-vide par unité d’énergie. Pour déterminer la densité de courant émise, nous donnons ensuite la formule du coefficient de transmission des électrons incidents par effet tunnel à travers une barrière de potentiel dite de Schottky-Nordheim. La section s’achève sur les considérations énergétiques permettant de définir l’effet Nottingham et les subtilités associées. Précisions enfin que la plupart des calculs permettant d’établir l’expression des grandeurs introduites dans cette section sont détaillés en annexe. 

Théorie de Sommerfeld

Pour décrire le comportement des électrons dans le métal, nous nous plaçons dans le cadre de la théorie de Sommerfeld. Cette théorie consiste à décrire un métal comme un gaz d’électrons en interaction avec un ensemble de noyaux situés aux noeuds du réseau cristallin. L’interaction électrique entre les électrons est donc en grande partie écrantée par celle des électrons avec leur noyau, qui elle-même devient faible pour les électrons qui appartiennent aux couches externes du métal. On distingue alors les électrons occupant les niveaux d’énergie les plus élevés, que l’on appelle électrons de conduction 1 , des autres électrons d’énergie inférieure contribuant à la cohésion entre les noyaux voisins du réseau cristallin. Ce sont les électrons de conduction qui nous intéressent puisque ce sont essentiellement eux qui sont extraits au cours de l’émission électronique par effet de champ. Dans le cadre de la théorie de Sommerfeld, ils sont supposés avoir une interaction négligeable entre eux (approximation des électrons indépendants) et l’interaction avec la matrice d’ions formée par les noyaux et les autres électrons est remplacée par un simple potentiel attractif constant, piégeant les électrons (cf. figure 2.2). Il est alors usuel de fixer le référentiel d’énergie de sorte que le niveau du vide ϵV soit d’énergie nulle. Le niveau du vide correspond à l’énergie potentielle d’un électron en dehors du métal. L’ensemble des niveaux de la bande de conduction sont alors négatifs (énergies de liaison) et on note ϵC le niveau le plus bas de cette bande. Densité d’états électroniques accessibles Les interactions électriques étant ainsi artificiellement retirées, le modèle de Sommerfeld permet de considérer les électrons de conduction comme un simple gaz parfait de fermions neutres dont on peut étudier le comportement à l’aide des théories de la physique statistique à l’équilibre et de la physique quantique. Sous ces hypothèses, l’état d’un tel électron dans un puits de potentiel dépend uniquement de son énergie cinétique (et de son spin, up ou down). En mécanique quantique, on peut exprimer cette énergie en fonction du vecteur d’onde ⃗k de l’électron : ℏ 2k 2 /2m, où ℏ⃗k = m⃗v est son impulsion. Par abus de langage, on utilisera directement ⃗k pour parler de l’impulsion de l’électron. Cette impulsion est bien évidemment reliée à l’énergie totale d’un électron de la bande de conduction par ϵ = ϵC + (ℏk) 2 2m , (2.4) et on peut ainsi déterminer la densité d’états accessibles à une énergie ϵ donnée selon l’expression : ν(ϵ) = V 2π2 µ 2m ℏ 2 ¶ 3 2 p ϵ−ϵC (2.5) 1. Ces niveaux d’énergie les plus élevés sont eux-mêmes définis comme niveaux de la bande de conduction. Il est en effet logique que les électrons qui les occupent, étant ceux les moins liés au réseau cristallin, soient les plus mobiles et donc ceux qui contribuent majoritairement au courant de conduction au sein du métal. 34 Chapitre 2. Modèle d’émission électronique et algorithme numérique 2.2. Modèle d’émission électronique utilisé 0 z ǫ Gaz parfait d’électrons piégés dans un puits de potentiel modélisant l’attraction du réseau d’ions (bande de conduction) métal vide interface ǫC ǫV e e e e e e e e e e e e e e e e e e e e e e e e FIGURE 2.2 ± Représentation schématique de l’interface métal/vide pour des électrons de conduction dans le cadre de la théorie de Sommerfeld. La courbe rouge représente le niveau d’énergie minimum qu’un tel électron peut occuper en fonction de sa position z dans la direction normale à la surface du métal : ϵC dans le métal et ϵV dans le vide. Pour obtenir la densité volumique d’états en énergie, c’est-à-dire le nombre d’états accessibles par unité de volume et unité d’énergie en £ longeur−3 énergie−1 ¤ , il suffit de diviser ν(ϵ) par V . La figure 2.3 illustre justement l’évolution de ν(ϵ) V avec la racine carrée de l’énergie cinétique. Tous ces états accessibles ne sont cependant pas occupés et il manque encore un ingrédient pour pouvoir obtenir la distribution en énergie des électrons de conduction. Statistique de Fermi-Dirac et fonction de distribution Les électrons étant des fermions, ils obéissent au principe d’exclusion de Pauli. Le nombre d’électrons occupant un niveau d’énergie ϵ donné ne peut alors qu’être 1 ou 0, ce qui mène sous l’hypothèse d’un gaz parfait à la statistique de Fermi-Dirac (cf. annexe A) : N¯ (ϵ,T,ϕ) = 1 1+exp³ ϵ−ϵF kB T ´ (2.6) où N¯ est le nombre moyen d’électron occupant le niveau d’énergie ϵ (nécessairement inférieur ou égal à 1), kB est la constante de Boltzmann, et ϵF est le niveau de Fermi. Le niveau de Fermi est le niveau d’énergie au delà duquel le nombre d’occupations passe de 1 à 0 lorsque la température est nulle (T = 0). Dans ce cas, N¯ vaut alors exactement 1 pour tous les niveaux d’énergie inférieurs à ϵF et 0 pour ceux d’énergie supérieure. On définit alors la différence d’énergie entre le niveau du vide ϵV et le niveau de Fermi ϵF comme le travail de sortie du métal (aussi appelé potentiel d’extraction) et noté ϕ. C’est en fait l’énergie minimale requise à température nulle pour pouvoir extraire un électron du métal. Le niveau du vide étant fixé à zéro avec nos conventions, le travail de sortie ϕ n’est autre que −ϵF . Dans le cadre de notre modèle, le travail de sortie peut raisonnablement être considéré indépendant de la température, comme justifié en annexe. La figure 2.4 récapitule alors les conventions introduites jusqu’ici pour les niveaux d’énergie, en ajoutant la définition de l’énergie de Fermi eF qui est l’énergie qu’il faut fournir à un électron du bas de bande de conduction pour qu’il atteigne le niveau de Fermi. On peut alors obtenir la fonction de distribution en énergie totale ϵ des électrons qui s’obtient simplement en multipliant la densité volumique d’états accessibles ν(ϵ)/V par la probabilité d’occupation de ces états N¯ (ϵ,T,ϕ) : f (ϵ,T,ϕ) = ν(ϵ) V N¯ (ϵ,T,ϕ) = 1 2π2 µ 2m ℏ 2 ¶ 3 2 (ϵ−ϵC ) 1 2 1+exp³ ϵ+ϕ kB T ´ (2.7) Chapitre 2. Modèle d’émission électronique et algorithme numérique 35 36 Chapitre 2. Modèle d’émission électronique et algorithme numérique −12 −10 −8 −6 −4 −2 0 0 0.5 1 1.5 2 2.5 ·10−2 ∝ p ǫ−ǫC ǫC ǫ (eV ) ν(ǫ)/ V ¡ Å −3eV −1 ¢ FIGURE 2.3 ± Densité volumique et énergétique des états accessibles par unité de volume équivalent atome (Å−3 ) pour un niveau du bas de bande de conduction arbitraire ϵC = −12 eV , dans le cadre de la théorie de Sommerfeld. BANDE DE CONDUCTION BANDE DE VALENCE Niveau du vide Niveau de Fermi Niveau du bas de bande de conduction Energie totale ǫ ǫV = 0 ǫF = −ϕ ǫC = −ϕ−eF Energie de Fermi eF Travail de sortie ϕ FIGURE 2.4 ± Schéma reprenant les conventions choisies en termes de niveau d’énergie pour la description des électrons de conduction dans le cadre de la théorie de Sommerfeld. 2.2. Modèle d’émission électronique utilisé −12 −10 −8 −6 −4 −2 0 0 0.5 1 1.5 ·10−2 ǫF ǫC ǫ (eV ) f (ǫ) ¡ Å −3eV −1 ¢ T = 300 K T = 1000 K T = 3000 K FIGURE 2.5 ± Effet de la température sur la distribution volumique en énergie totale des électrons f (ϵ,T,ϕ) dans le cadre de la théorie de Sommerfeld, pour un niveau du bas de bande de conduction ϵC = −12 eV et un niveau de Fermi ϵF = −4.5 eV choisis arbitrairement. que l’on peut aussi écrire en norme d’impulsion k, et en remplaçant le travail de sortie par l’énergie de Fermi : f (k,T,eF ) = 4mk h 2 ×  » 1+expà ℏ 2k 2 2m −eF kB T !#−1 (2.8) La figure 2.5 trace la distribution f (ϵ,T,ϕ) en fonction de l’énergie totale ϵ pour différentes températures. La comparaison des différentes courbes montre que l’augmentation de la température a pour effet d’étendre la distribution à des niveaux d’énergie supérieure à l’énergie de Fermi. 2.2.2 Énergie normale, contribution au courant et fonction d’apport (supply function) La fonction de distribution de l’équation 2.7 concerne l’énergie totale ϵ des électrons. Sous l’hypothèse d’un gaz parfait, l’énergie cinétique est distribuée de manière isotrope entre les trois composantes d’espace, et on a : ϵ = ϵC + ℏ 2k 2 x 2m + ℏ 2k 2 y 2m + ℏ 2k 2 z 2m . (2.9) En orientant la direction normale à l’interface selon z, on peut alors définir l’énergie normale ϵn des électrons : ϵn = ϵC + ℏ 2k 2 z 2m (2.10) À l’interface métal vide, les électrons contribuant au courant ont nécessairement une énergie normale non nulle, donc une vitesse vz non nulle. La densité de courant classique selon z dans la cathode s’écrirait alors : jz = −env¯z = −e Z f (vz )vz dvz (2.11) où f (vz )dvz est la densité volumique d’électrons ayant une vitesse vz à dvz près, de sorte que n est bien la densité volumique d’électrons : n = Z f (vz )dvz (2.12) et v¯z la vitesse moyenne des électrons dans la direction z : v¯z = R f (vz )vz dvz R f (vz )dvz (2.13) Chapitre 2. Modèle d’émission électronique et algorithme numérique

Modèle d’émission électronique utilisé

Le produit f (vz )vzdvz correspond ici à la densité de flux d’électrons arrivant à l’interface avec une vitesse selon z entre vz et vz + dvz . Dans ce cas classique, la fonction d’apport (supply function en anglais) correspondrait alors au produit f (vz )vz . On peut construire la densité de courant J extraite à l’interface métal-vide par analogie. Les électrons étant décrits dans le cadre de la mécanique quantique, on a vz = ℏkz /m. Par ailleurs, il faut prendre en compte que chaque électron arrivant avec une impulsion kz donnée aura une probabilité de passer par effet tunnel (et donc de contribuer au courant) qui s’exprime par le coefficient de transmission, noté D(kz ,F). Ainsi, la contribution au courant par gamme d’impulsion comprise entre kz et kz +dkz s’exprime dJ dkz = −e f (kz ) ℏkz m ×D(kz ,F) (2.14) où f (kz ) est une distribution volumique de vitesse en £ volume−1 ·impulsion−1 ¤ , de sorte que f (kz )dkz est la densité volumique en £ volume−1 ¤ des électrons ayant une impulsion comprise entre kz et kz + dkz . Cette distribution f (kz ) peut en fait être relié à la distribution en énergie totale des électrons f (ϵ,T,ϕ) (Eq. 2.7) par l’intermédiaire de la relation 2.9. L’annexe B détaille alors le calcul qui permet d’obtenir in fine la densité de courant en intégrant sur toutes les énergies normales accessibles : J(F,T,ϕ) = −e Z+∞ ϵC 4πmkB T h 3 ·lnµ 1+exp(− ϵn +ϕ kB T ) ¶ ×D(ϵn,F)dϵn (2.15) On définit alors la fonction d’apport comme la quantité SF(ϵn,T,ϕ) . .= 4πmkB T h 3 ·lnµ 1+exp(− ϵn +ϕ kB T ) ¶ , (2.16) homogène à £ surface−1 ·temps−1 · energie−1 ¤ . C’est bien une densité de flux d’électrons à l’interface par unité d’énergie normale et la quantité SF(ϵn,T,ϕ)dϵn correspond au nombre d’électrons qui arrive à l’interface par unité de temps et de surface avec une énergie ϵn à dϵn près. La figure 2.6 montre la variation de cette fonction d’apport avec la température en électron par (eV ·nm2 · f s). Le choix des unités de distance et de temps est lié à la vitesse d’agitation thermique des électrons. Cette vitesse étant de l’ordre de 106 m/s, un électron parcourt environ un nanomètre en une femtoseconde. 

Interface cathode-vide et coefficient de transmission

Nous avons défini la fonction d’apport mais il reste à déterminer le coefficient de transmission D(ϵn,F) intervenant dans l’équation de la densité de courant 2.15. Comme ce coefficient correspond à la probabilité de passage par effet tunnel il apparait évident qu’il dépende de la forme de la barrière de potentiel à traverser à l’interface métal-vide (cf. courbe rouge sur la figure 2.2). Dans le cas de l’émission électronique par effet de champ, l’application d’un champ électrique de norme F va modifier cette barrière de potentiel. Barrière de potentiel de Schottky-Nordheim Décrivons analytiquement le potentiel ressenti par un électron le long de la direction normale à la surface du métal z. À l’intérieur du métal (conducteur), le champ ne pénètre pas et l’énergie potentielle commune à tous les électrons est simplement ϵC . À l’extérieur (dans le vide) on a un champ électrique F⃗ = F⃗ez , que l’on suppose constant sur au moins quelques dizaines de nanomètres à partir de l’interface. À ce champ il faut ajouter l’influence de la surface métallique sur le potentiel perçu par un électron à son abord, du fait de sa propre charge.