Mesure du spectre de diffusion de la lumière par un mélange binaire

On regroupe généralement sous le nom de « phénomènes critiques » tous les effets qui apparaissent dans un système lors d’une transition du deuxième ordre. La similarité et le mécanisme même de phénomènes aussi différents qu’un antiferromagnétique près du point de Néel, d’un liquide près de son point critique, ou d’un mélange de liquides près de leur point de démixion critique n’ont pas encore été totalement élucidés sur le plan théorique.

Ce problème a reçu récemment un renouveau d’intérêt grâce aux nouvelles méthodes expérimentales apportées par l’avènement du laser. Il est possible en effet de déterminer la plupart des grandeurs thermodynamiques d’un système en mesurant l’intensité et le spectre de la lumière qu’il diffuse. Pour ce faire, il faut utiliser une lumière incidente très intense et de vecteur d’onde parfaitement défini en grandeur et en direction : le laser est donc un outil de choix pour l’étude de la diffusion de la lumière.

Dans une expérience typique, l’intensité diffusée est reçue sur un photomultiplicateur qui, pour chaque photon qu’il reçoit, a une certaine probabilité d’émettre un photoélectron; celui-ci est à son tour amplifié et transformé en une impulsion de courant. On peut alors soit mesurer le courant photoélectrique formé par ces impulsions, soit les compter individuellement.

Après les expériences de HANBURY BROWN et TWISS (1956, 1957) sur les corrélations des temps d’arrivée des photons émis par une source thermique, de nombreuses méthodes de comptage ont été mises au point. Elles ont été utilisées pour l’étude de la statistique de sources tnermiques quasi-monuchromstiques (REBKA et POUND, 1957; MORGAN et MANDEL, 1966; SCARL, 1966; PHILLIPS et al, 1967) ou pour l’étude de la lumière laser (par exemple ARECCHI, 1965 et ARECCHI et al, 1966).

Au cours de ces dernières années, plusieurs études détaillées du point critique ont été réalisées aussi bien sur des fluides purs (SAXMAN et BENEDEK, 1968; SWINNEY et CUMMINS, 1968; HENRY et al, 1969) que sur des mélanges binaires (ALPERT et al, 1965; CHU, 1967 a et b; BERGE et VOLOCHINE, 1968). Tous ces auteurs ont étudié principalement la partie centrale du spectre de diffusion, c’est-à dire la diffusion quasi-élastique. Les mesures ont porté sur le courant photoélectrique dont ils ont étudié l’amplitude et le spectre de la fonction d’autocorrélation, méthode de battement lumineux utilisée pour la première fois par FORD et BENEDEK, 1965 .

Ces expériences fournissent des renseignements sur les divergences au voisinage du point critique
– de la compressibilité isotherme et du coefficient de diffusion thermique dans le cas des fluides purs;
– de la dérivée du potentiel chimique par rapport à la concentration de l’un des composants et du coefficient de diffusion massique dans le cas des mélanges binaires.

On caractérise ces divergences par des exposants critiques qui, dans le voisinage immédiat du point critique, devraient être indépendants du fluide ou du mélange étudié. A quelques exceptions près, les résultats expérimentaux connus à ce jour semblent vérifier approximativement ce fait. De nombreuses expériences sont encore nécessaires pour obtenir une détermination expérimentale précise de ces exposants critiques qui font l’objet de multiples études théoriques. Notons que le problème théorique est particulièrement ardu en ce qui concerne les propriétés de transport au voisinage du point critique; il n’a pas encore reçu de solution complète et expérimentalement vérifiée.

La matière peut exister sous plusieurs phases, ayant chacune des propriétés physiques très différentes. Le passage d’une phase à l’autre est en général un processus abrupt, appelé transition du premier ordre.

Le faisceau sortant du laser suivant la direction OY est rendu parallèle par une lentille de focale f = 200 mm. Il se réfléchit ensuite sur une tache dorée portée par une lame de verre à 45° de OX et OY, et en forme d’ellipse de sorte que sa projection sur un plan perpendiculaire à OX et OY soit un cercle. Une lentille de focale f = 150 mm fait alors converger le faisceau incident en un point de l’axe d’une cellule cylindrique à double paroi contenant le mélange étudié et une circulation d’eau de température variable.

La lumière diffusée vers l’arrière autour de la direction OX est à nouveau recueillie par la lentille f = 150 mm qui la transforme en un faisceau quasi-parallèle qui est analysé par un Fabry-Perot plan. L’angle de diffusion 03C8 est délimité par le diamètre des diaphragmes D1 et D2 et par la projection de la tache dorée sur un plan perpendiculaire à OX.

La lumière transmise par le Fabry-Perot converge à l’aide de la lentille f = 500 mm sur un diaphragme D3 dont on fait l’image sur la photocathode d’un photomultiplicateur ITT FW 130. Les pulses photoélectriques à la sortie du photomultiplicateur sont amplifiés et comptés soit par un analyseur à multicanaux, soit par un compteur fournissant un signal analogique proportionnel au nombre de photoélectrons par unité de temps.