Matériaux lasers dopés à l’ion ytterbium

Avantages et inconvénients de l’ion ytterbium

A température ambiante, le niveau fondamental de l’ion ytterbium est thermiquement peuplé. Le niveau terminal de la transition laser est proche du niveau fondamental : un pompage par lampe flash est donc totalement inefficace pour pomper l’ion ytterbium. Dans l’introduction générale, nous avons également noté que l’utilisation de lampes flash entraîne de faible rendement. L’apparition au début des années 1990 des diodes lasers InGaAs émettant autour de 940 nm a relancé l’intérêt pour des nouvelles matrices dopées par l’ion ytterbium. Ces sources de pompage sont parfaitement adaptées à l’excitation de l’ytterbium qui présente un domaine d’absorption localisé entre 900 nm et 980 nm. L’ion trivalent Yb3+ donne comme l’ion néodyme Nd3+, une émission laser entre 1020 et 1090 nm.
L’ion néodyme est l’ion le plus couramment utilisé pour la réalisation des lasers de forte puissance. Cependant, comparé à l’ion néodyme, l’ion ytterbium possède trois avantages majeurs. Tout d’abord, comparé aux structures électroniques très complexes des ions lanthanidiques, et plus particulièrement celui de l’ion néodyme, l’ion ytterbium a une structure électronique simplifiée. Rappelons que sa structure électronique, composée seulement de deux niveaux énergétiques, permet de s’affranchir des phénomènes d’absorption à partir de l’état excité. En effet, aucun niveau d’énergie supérieure à celle du niveau 2F5/2 n’est accessible à des énergies raisonnables (autrement dit, pour des valeurs de longueurs d’onde supérieures à 260 nm). En particulier, l’onde de pompe, dont la longueur d’onde est située autour de 940 nm, ne peut pas être absorbée par un ion préalablement excité dans le niveau 2F5/2.

Matériaux lasers sous forme de céramiques

Les matériaux sesquioxydes possèdent des températures de fusion extrêmement élevées, de l’ordre de 2400°C, et sont de ce fait très difficiles à obtenir sous forme cristalline. À ce jour, les dimensions des monocristaux de sesquioxydes de terres rares obtenus par la méthode Czochralski n’excèdent pas quelques millimètres [Fornaserio 99], [Petermann 00], et [Petermann 05]. La solution est la synthèse de céramiques transparentes. Ce procédé consiste en la densification maximale d’une céramique polycristalline jusqu’à ce qu’elle devienne transparente. A l’heure actuelle, la transparence n’est envisageable qu’avec des matrices de systèmes cristallins cubiques car il est nécessaire que l’indice de réfraction du matériau soit isotrope. Ainsi, la lumière qui passe d’un grain à l’autre de la céramique se propage en ligne droite et n’est pas diffusée. Cette technique est bien maîtrisée pour le YAG [Ikesue 95], [Ikesue 96] et [Ikesue 97]. Nous pouvons cependant citer qu’il existe des céramiques pour des matériaux anisotropes [Mao 08], [Taira 10], [Akiyama 10].
Historiquement, le fluorure de calcium dopé dysprosium fut la première céramique laser à être testée par Carnall en 1966. Il existe différentes méthodes de fabrication de céramiques. Nous pouvons entre autre citer la méthode de pressage à chaud ([Carnall 66], [Carnall 69], [Yoldas 75]), la méthode dite de pressage à froid ([Ikesue 95]) ou bien encore la méthode de chimie douce [Mulder 85], [With 85]).
Dans le cas des sesquioxydes, l’obtention de céramique de qualité optique est plus difficile mais des échantillons ont été réalisées [Kong 04], [Takaichi 05] et mis en œuvre dans des cavités lasers en mode continu [Kong 03] ou à blocage de mode [Shirakawa 03]. Les céramiques de sesquioxydes de terres rares dopés à l’ion ytterbium sont désormais disponibles commercialement dans des dimensions centimétriques [Konoshima]. Dans le cas du fluorure de calcium, l’obtention de céramiques transparentes a été beaucoup plus complexe à obtenir. A ce jour, l’équipe de Basiev et al. ont réussi à obtenir des céramiques Yb : CaF2 dopé à 3 at. %, de 100 mm de diamètre [Basiev 10]. Notons également les travaux de Mortier et al. qui synthétisent ces céramiques par la méthode de la chimie douce [Lyberis 10].
Un autre avantage des céramiques transparentes réside dans le fait que la propagation des fractures au sein du matériau est limitée par les joints de grains. En conséquence, la relation de proportionnalité empirique liant la ténacité du matériau à son module d’Young n’est plus valable. Le coefficient de ténacité Kc peut être exalté d’un facteur 5 [Bisson 04]. Il en est de même pour les paramètres de résistance à la fracture RT et RP.

Pourquoi les mesures aux basses températures sont-elles si importantes ?

Les propriétés spectroscopiques et thermomécaniques des matériaux lasers sont très nettement améliorées à température cryogénique. Compte tenu du manque de résultat existant dans ce domaine de température pour les sesquioxydes, nous avons choisi de mesurer les paramètres les plus intéressants pour la conception d’un laser travaillant dans ce domaine de température. La mise en place de mesures à basse température n’est pas simple à mettre en œuvre, et plus particulièrement du point de vue des moyens de métrologie nécessaires et spécifiques à ce domaine. Nous renvoyons le lecteur à l’annexe C pour de plus amples renseignements.
Amélioration des propriétés spectroscopiques : Tout d’abord, d’un point de vue spectroscopique, il a été montré que les spectres d’absorption et d’émission sont modifiés lorsque la température diminue. En effet, nous avons mesuré les spectres d’absorption et d’émission à température ambiante et à basse température , et nous en avons déduit les sections efficaces d’absorption et d’émission correspondantes. La diminution de la température du milieu amplificateur ne provoque pas seulement une augmentation des valeurs des sections efficaces, mais elle entraîne également un rétrécissement des raies d’absorption et d’émission. D’autre part, la diminution de la température du matériau étudié entraîne une faible diminution de la durée de vie radiative. Citons par exemple, les travaux de Dong et al. [Dong 03]. Ces derniers ont montré que lorsque la température de cristaux Yb :YAG diminue de 300 K à 50 K, les sections efficaces d’émission augmentent d’un facteur 5 et la durée de vie radiative diminue environ d’un facteur 1,5.
La conductivité thermique : une fonction de la température : Evoquons désormais le fait que la conductivité thermique dépende de la température, dépendance en 1/T au voisinage de la température ambiante [Gaumé 02]. Ainsi, lorsque la température du matériau diminue, la conductivité thermique augmente. Des mesures de ce paramètre thermique ont été effectuées sur différents matériaux comme le YAG ou bien encore le sesquioxyde d’yttrium, et confirment cette relation entre conductivité thermique et température pour des gammes de température allant de 100 à 300 K [Klein 67], [Fan 07]. Pour une céramique de sesquioxyde d’yttrium Y2O3 non dopée, Fan et al. mesurent des valeurs de conductivité thermique de 52 W/m.K à 90 K et de 13 W/m.K à 298 K : la conductivité thermique est quatre fois plus importante à 90 K qu’à température ambiante.

L’ion ytterbium

L’ion ytterbium fait partie de la famille des lanthanides, appelés également terres rares. Les lanthanides sont des éléments chimiques dont le numéro atomique est compris entre Z = 57 et Z = 71 dans la classification périodique de Mendeleïev. Ils se différencient les uns des autres par le remplissage progressif de la couche électronique interne 4f après le remplissage complet des couches 5s, 5p et 6s commun à tous les lanthanides. Les ions formés à partir des terres rares sont généralement trivalents et obtenus par la perte des deux électrons de l’orbitale 6s et d’un électron de la couche 4f. L’élément ytterbium, de numéro atomique Z = 70, forme l’ion trivalent Yb3+ possédant 67 électrons par la perte des deux électrons de la couche 6s et d’un électron de la couche 4f. La répartition de ces 67 électrons dans l’ensemble des couches électroniques constitue la configuration électronique de l’ion Yb3+. Nous la notons : 1s2 2s2 2p6 3s2 3p6 4s2 3d10 4p6 4d10 5s2 5p6 4f 13 = [Xe] 4f 13 La couche 4f est incomplète : il manque un électron.

Morphologie des amplificateurs lasers solides

Dans les facteurs de mérite concernant la résistance aux contraintes thermiques RT et laser RP, ainsi que dans le facteur de mérite concernant l’effet de lentille thermique Rf,  les critères morphologiques du milieu laser n’apparaissent pas. Ces facteurs de mérite permettent des comparaisons entre les matériaux mais à morphologie identique. Il est possible de jouer sur la forme du milieu laser pour gagner en résistance : un échantillon volumineux par rapport à la zone pompée évacuera difficilement la charge thermique emmagasinée. La différence de température entre le centre et le bord du cristal est alors importante et les contraintes internes sont fortes. La partie suivante présente les avantages et inconvénients des différentes morphologies envisageables telles que les fibres optiques, les disques minces ou encore les matériaux composites.
Les fibres : Une première manière de limiter les problèmes thermiques consiste à diminuer le diamètre d’un barreau de matériau laser pour réduire son volume tout en augmentant sa longueur, le but étant d’augmenter la surface d’échange thermique avec le milieu extérieur. On obtient ainsi une fibre optique qui possède un rapport volume sur surface d’échange très limité. Les fibres sont en général, faites de matériaux vitreux qui sont facilement malléables pour étirer des fibres de quelques dizaines à quelques centaines de microns de diamètre sur de grandes longueurs. Généralement, ces fibres sont faiblement dopées et la production de chaleur au sein du matériau par unité de longueur est ainsi limitée. Les fibres sont donc de bons candidats pour les lasers de puissance. Des systèmes fibrés délivrant des puissances de plusieurs kilowatts en régime continu ont été réalisés [Jeong 04]. En régime déclenché, les puissances moyennes obtenues atteignent quelques dizaines de watts, avec des impulsions ayant une énergie de 500 µJ avec un taux de répétition de 100 kHz [Limpert 05]. Si les fibres dopées à l’ion ytterbium permettent d’atteindre des puissances élevées en régime continu, leur utilisation en mode pulsé se limite à des impulsions faiblement énergétiques. En effet, les fibres ont par définition une section transverse faible qui entraîne de fortes fluences lasers au sein du matériau, et la tenue au flux du matériau fibré limite alors l’énergie par impulsion.
Les disques minces : Etudions maintenant le cas de la géométrie des disques minces. Giesen et al. ont été les premiers à utiliser ce concept [Giesen 94]. L’objectif est de pouvoir limiter les problèmes thermiques tout en privilégiant de grandes sections transverses et de diminuer l’épaisseur du cristal pour favoriser son refroidissement : nous obtenons ainsi des disques minces dont le rapport volume sur surface d’échange thermique est également très limité. Ceci est d’autant plus réalisable que dans le cas de l’ytterbium, la proximité des ions n’affecte pas le gain. La concentration en ion Yb3+ peut alors être très élevée sans pour autant entraîner des phénomènes parasites de relaxation croisée comme c’est le cas, par exemple, pour le néodyme. L’absorption du milieu laser est alors très importante et de faibles épaisseurs peuvent absorber une grande proportion de la puissance de pompe. Il existe également des systèmes de pompage multi-passage qui permettent une grande absorption de la pompe sur des disques minces faiblement dopés [Bourdet 06], [Giesen 07].
Les disques minces sont donc de bons candidats pour les lasers de puissance. Dans le domaine de l’amplification d’impulsions lasers nanosecondes, plusieurs projets actuellement en cours visent la réalisation d’amplificateurs à disques pour atteindre la gamme du kilowatt de puissance moyenne avec des impulsions d’une centaine de joules et un taux de répétition d’une dizaine de hertz [Avizonis 09], [Tummler 09], [Killi 09]. Nous pouvons citer par exemple le programme LUCIA en cours d’élaboration à l’Ecole Polytechnique [Chanteloup 03], [Bourdet 05].
Ces disques peuvent être refroidis par la face arrière du milieu laser, et traités, pour réfléchir à la fois l’onde de pompe et l’onde laser [Bourdet 05], [Casagrande 06].
Les matériaux composites : Dans le cas des amplificateurs à disque mince, et pour augmenter la dissipation de la charge thermique dans les disques lasers, un matériau possédant une bonne conduction thermique peut être collé sur la face d’entrée du milieu laser. L’évacuation de la chaleur se fait alors par les deux faces du disque et l’élévation de température due au pompage est ainsi réduite. Il faut naturellement que ce matériau conducteur soit transparent aux longueurs d’onde de pompe et laser. De tels systèmes composites peuvent également être réalisés à partir d’un matériau mince fortement dopé et du même matériau non dopé dans lequel il n’y a pas de génération de chaleur et une très bonne conduction thermique. Les céramiques transparentes cofrittées permettent d’obtenir de tels systèmes exempts de réflexion à l’interface entre les matériaux dopés et non dopés. Des collages de matériaux meilleurs conducteurs tels que le saphir ou le diamant ont également été utilisés [Tzuk 04], [Tokitai 05].

Table des matières

INTRODUCTION GENERALE
PREMIERE PARTIE : PERFORMANCES LASERS DE CERAMIQUES SESQUIOXYDES
DOPEES YTTERBIUM A BASSE TEMPERATURE
CHAPITRE I  GENERALITES SUR LES LASERS A SOLIDES DOPES A L’ION YTTERBIUM 
I.1 Les matériaux dopés à l’ytterbium
I.1.1. L’ion ytterbium
I.1.1.1. Diagramme énergétique de l’ion ytterbium
I.1.1.2. Avantages et inconvénients de l’ion ytterbium
I.1.1.3. Laser quasi-3 niveaux
I.1.1.4. Quelques mots sur la spectroscopie de l’ion ytterbium
I.1.2. Choix des matrices hôtes à l’ion ytterbium
I.1.2.1. Figures de mérite
I.1.2.2. Matériaux lasers sous forme de céramiques
I.1.2.3. Morphologie des amplificateurs lasers solides
I.2 Pourquoi les mesures aux basses températures sont-elles si importantes ? 
I.2.1. Amélioration des propriétés spectroscopiques
I.2.2. La conductivité thermique : une fonction de la température
I.2.3. Influence de la température sur les autres propriétés thermomécaniques des matériaux lasers
I.3 Conclusion
CHAPITRE II COMPARAISON EXPERIMENTALE DE MATRICES DOPEES YTTERBIUM 
II.1 Description du dispositif expérimental
II.1.1. Les échantillons : les systèmes de pompage et de refroidissement
II.1.2. Le montage expérimental
II.1.2.1. Le système de pompage
II.1.2.2. L’oscillateur
II.2 Résultats expérimentaux pour Yb : Y2O3 
II.3 Résultats expérimentaux pour Yb : Lu2O3
II.4 Résultats expérimentaux pour Yb : Sc2O3 
II.5 Conclusion
CONCLUSION DE LA PREMIERE PARTIE 
SECONDE PARTIE : ETUDE DES PROPRIETES THERMOMECANIQUES DE MATERIAUX DOPES YTTERBIUM A BASSE TEMPERATURE
CHAPITRE III MESURES DES COEFFICIENTS D’ELONGATION THERMIQUE ET THERMO-OPTIQUE DE MATERIAUX LASERS A BASSE TEMPERATURE
III.1 Etat de l’art des mesures du coefficient d’élongation thermique α et du coefficient
thermo-optique dn/dT
III.1.1. Etat de l’art sur le coefficient d’élongation thermique
III.1.1.1. Méthode interférométrique : modèle de l’interféromètre de Michelson
III.1.1.2. Autres méthodes optiques
III.1.1.3. Dilatomètres commerciaux ou développés en laboratoire
III.1.2. Etat de l’art sur le coefficient thermo-optique dn/dT
III.1.2.1. La méthode du minimum de déviation
III.1.2.2. L’ellipsométrie spectroscopique
III.1.2.3. Les méthodes interférométriques
III.1.3. Méthode 2 en 1
III.2 Détermination du coefficient de dilatation thermique linéique
III.2.1. Conditions d’essai
III.2.2. Expression des résultats
III.2.3. Résultats de mesures
III.2.3.1. Coefficients d’élongation thermique de céramiques de sesquioxydes Y2O3, Sc2O3 et Lu2O3 dopées ytterbium à basse température
III.2.3.2. Coefficients d’élongation thermique de cristaux et de céramiques YAG non dopés et dopés en ion ytterbium à basse température
III.2.3.3. Coefficients de dilatation de cristaux CaF2 non dopés et dopés en ion ytterbium à basse
température
III.2.3.4. Coefficients de dilatation de verre phosphate dopé néodyme à basse température
III.2.4. Conclusion des mesures du coefficient de dilatation à basse température
III.3 Mesure du coefficient thermo-optique dn/dT
III.3.1. Principe des mesures
III.3.2. Acquisition et traitement des données
III.3.2.1. Acquisition
III.3.2.2. Traitement des données.
III.3.2.3. Précision de la mesure
III.3.3. Mesures du coefficient thermo-optique entre 77 K et 293 K
III.3.3.1. Les échantillons.
III.3.3.2. Résultats de mesures sur des céramiques sesquioxydes Y2O3, Lu2O3 et Sc2O3 dopés ytterbium
III.3.3.3. Résultats de nos mesures sur des échantillons de YAG dopés ytterbium
III.3.3.4. Résultats de nos mesures sur des cristaux CaF2 non dopé et dopé
III.3.3.5. Résultats de mesures sur un échantillon de verre phosphate dopé néodyme
III.3.3.6. Conclusion des mesures du coefficient dn/dT
III.3.4. Sources d’incertitude
III.3.4.1. Approximation du premier ordre dans le calcul du coefficient dn/dT
III.3.4.2. Influence des fenêtres de la cellule
III.3.4.3. Stabilité de l’interféromètre
III.3.4.4. Stabilité du laser
III.3.4.5. Mesure sans échantillon
III.3.5. Validité des mesures
III.3.5.1. Supports laiton/cuivre
III.3.5.2. Mesure en coin d’air
III.3.5.3. Comparaison mesures coin d’air / teinte plate
III.3.5.4. Mesure en coin d’air : influence du nombre de franges d’interférence
III.3.5.5. Mesure en montée ou en descente en température / Mesure avec ou sans agrandissement du faisceau laser
III.3.5.6. Phénomènes indésirables
III.3.5.7. Le caractère reproductible des mesures
III.4 Conclusion
CHAPITRE IV ETUDE DE FAISABILITE DE MESURE DE LA CONDUCTIVITE THERMIQUE A BASSE TEMPERATURE
IV.1 Généralités
IV.1.1. Loi de Fourier : équation de la chaleur
IV.1.2. Les trois familles de matériaux – notion de conductivité thermique apparente
IV.2 Les régimes stationnaires, transitoires, variables et périodiques établis
IV.2.1. Les méthodes stationnaires
IV.2.1.1. Méthode de la plaque chaude gardée [Deponte 74]
IV.2.1.2. Méthode de la barre [Laubitz 84]
IV.2.2. Les méthodes transitoires
IV.2.2.1. La méthode « flash laser »
IV.2.2.2. Les pertes thermiques
IV.2.2.3. Dépouillement des thermogrammes
IV.2.2.4. . Modélisation 1D du transfert de chaleur : modèle des quadripôles
IV.2.3. Les méthodes en régime quasi-établi
IV.2.3.1. La méthode du fil chaud
IV.2.3.2. La méthode du disque chaud [Hot Disk]
IV.2.3.3. La méthode du plan chaud semi-infini [Jannot 08]
IV.3 Dépendance de la conductivité thermique suivant divers paramètres
IV.3.1. Influence de la température sur la mesure de la conductivité thermique
IV.3.2. Dépendance de la conductivité avec le taux de dopage et de la taille du grain
IV.3.2.1. Les vibrations du réseau
IV.3.2.2. Contribution des phonons à la capacité thermique massique
IV.3.2.3. Expression théorique de la conductivité thermique
IV.3.2.4. La diffusion des phonons dans les matériaux
IV.3.2.5. Fonction du taux de dopage
IV.3.2.6. Fonction de la taille et des joints de grains
IV.4 Mesure de la conductivité thermique à température ambiante
IV.4.1. Les échantillons : notion de transparence et de conductivité thermique apparente
IV.4.2. Mesure indirecte de la conductivité thermique par la méthode flash
IV.4.2.1. Mesure de la densité des matériaux à température ambiante
IV.4.2.2. Détermination de la capacité thermique massique à température ambiante
IV.4.2.3. Traitement des échantillons
IV.4.2.4. Mesure de diffusivité thermique par détection infrarouge (méthode du LNE)
IV.4.2.5. Mesure de diffusivité thermique par contact (méthode du LEMTA)
IV.4.2.6. Mesure directe de la conductivité thermique à température ambiante
IV.5 Mesure de la conductivité thermique à basse température
IV.5.1. Evolution de la capacité thermique massique et de la densité des matériaux à basse température
IV.5.2. Méthode flash laser
IV.5.2.1. Description du dispositif expérimental
IV.5.2.2. Caractère spécifique lié aux sondes de température
IV.5.2.3. Mesure de conductivité thermique à basse température
IV.5.2.4. Estimation de la température de Debye
IV.5.3. Méthode de la sonde annulaire
IV.6 Conductivité thermique en fonction du taux de dopage
IV.7 Conclusion
CONCLUSION GENERALE ET PERSPECTIVES
COMMUNICATIONS SCIENTIFIQUES
RÉFÉRENCES BIBLIOGRAPHIQUES 

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