Les mécanismes de relaxation dans les boîtes quantiques

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Notion d’exciton dans le matÈriau massif

Dans les semiconducteurs, l’absorption d’un photon d’Ènergie supÈrieure ou Ègale ‡ la largeur de la bande interdite provoque la transition d’un Èlectron de la bande de valence vers la bande de conduction. L’Èlectron laisse une place vacante dans la bande de valence, appelÈe trou, qui se comporte comme un porteur de charge positive, par opposition ‡ l’Èlectron.
L’Èlectron et le trou peuvent se lier par interaction coulombienne pour former un complexe hydrogÈnoÔde : l’exciton. Cette interaction sera ‡ l’origine des termes directs et d’Èchange qui apparaissent entre les Ètats de conduction et les Ètats de valence.
La description exacte de l’exciton relËve en fait d’un problËme ‡ N corps. Le trou n’est en e et qu’une reprÈsentation simpli Èe des (N-1) Èlectrons indiscernables de la bande de valence en interaction coulombienne avec l’Èlectron de la bande de conduction. Nous donnons ici une description simple des Ètats excitoniques, en gardant la reprÈsentation d’un exciton formÈ de deux particules : l’Èlectron et le trou.
En utilisant l’approximation de la masse e ective, le mouvement corrÈlÈ de l’Èlec-tron (de vecteur position r~e et de masse mc) et du trou (r~h, mh) peut se dÈcrire en termes de centre de masse ( ~
R, M) et de particule rÈduite (‰~, „). Le changement de variables est alors donnÈ par La fonction d’onde excitonique pour un semiconducteur massif (3D) dans l’ap-proximation de la fonction enveloppe peut alors s’Ècrire : ‘ex(R; ‰~) = C uc0 (r~e)uv0(r~h)`env(‰~)e C1 est un facteur de normalisation, uc0(r~e) et uv0(r~h) sont respectivement les fonc-tions de Bloch de l’Èlectron et du trou en ~=~ k 0, et `env(‰~) est la fonction enveloppe dÈcrivant le mouvement de la particule rÈduite.
Nous introduirons la fonction enveloppe dans le paragraphe 1.2 qui prÈsente les hÈ-tÈrostructures semiconductrices.
Pour le semiconducteur massif, cette fonction est de type hydrogÈnoÔde 1S ‡ trois dimensions et s’Ècrit : `env(‰~) = 1 e¡ j‰~j aB (1.10) …aB3 o˘ aB est le rayon de Bohr de l’exciton.
Les expressions 1.9 et 1.10 signi ent que la fonction d’onde de l’exciton est dÈlocalisÈe sur tout le cristal mais que l’Èlectron et le trou sont sÈparÈs l’un de l’autre d’une distance moyenne de l’ordre du rayon de Bohr, qui vaut : aB = a0†r m0 (1.11) o˘ a0 = 0:529 est le rayon de Bohr de l’atome d’hydrogËne, †r la constante diÈlectrique du matÈriau, m0 la masse de l’Èlectron et „ la masse e ective rÈduite. aB vaut environ 120 dans GaAs.
Introduction aux propriÈtÈs Èlectroniques et optiques des structures
L’Ènergie d’un exciton de vecteur d’onde ~
K est donnÈe par :
3D ~ b ~ 2
~K (1.12)
Eex (K; n) = EG ¡ Eex;n +
n est le nombre quantique principal de l’exciton. La Figure 1.2 montre que l’Ènergie de l’Ètat fondamental de l’exciton (Ètat 1S) en ~ =~ K 0 correspond ‡ l’Ènergie de la bande interdite EG diminuÈe de son Ènergie de liaison, que nous noterons Eex;nb, et qui s’Ècrit :
Eb = R⁄ 1 = 13:6eV „ 1 1 ; (1.13)
ex;n y 2 n
n m0 †r
On considËre que l’Ènergie de liaison de l’exciton s’apparente ‡ une Ènergie de Ryd-berg e ective modi Èe par la masse rÈduite de l’Èlectron et du trou „ et par †r.
Les excitons constituent donc des excitations Èlectroniques ÈlÈmentaires du cris-tal. Ils induisent d’importants e ets sur les propriÈtÈs optiques des semiconducteurs. Par exemple, comme nous le verrons dans le chapitre 3, les Ètats d’Ènergie excito-niques se manifestent sous forme de pics rÈsonants dans les spectres d’excitation de la photoluminescence.

Les hÈtÈrostructures semiconductrices

Les progrËs spectaculaires rÈalisÈs dans le domaine de la physique des semicon-ducteurs et de ses applications ont ÈtÈ rendus possibles par une bonne maÓtrise des mÈthodes de croissance. Plusieurs techniques ont ÈtÈ dÈveloppÈes ‡ partir des annÈes 1970 conduisant au contrÙle ultime du dÈpÙt d’atomes, monocouche par mo-nocouche. Ainsi, on a pu concevoir des structures semiconductrices dont les tailles sont rÈduites ‡ des dimensions de l’ordre de la longueur d’onde de l’Èlectron dans le milieu (typiquement quelques nanomËtres) et dont les compositions peuvent Ègale-ment varier ‡ l’Èchelle du nanomËtre.
Dans ce type de structure, des e ets de con nement apparaissent du fait de la discontinuitÈ du potentiel Èlectronique aux interfaces entre deux matÈriaux d’Ènergie de bande interdite di Èrente. Les porteurs ne sont plus libres de se mouvoir dans toutes les directions et leurs Ètats d’Ènergie deviennent quanti Ès dans les directions de con nement.
Dans une hÈtÈrostructure, l’Èlectron est soumis ‡ un potentiel Vhetero(~r) non pÈ-riodique traduisant l’alternance des matÈriaux A et B qui la composent. Dans la pratique, ce potentiel peut Ítre remplacÈ par la somme d’un potentiel pÈriodique associÈ ‡ un cristal virtuel « moyen », que nous noterons Vcristal(~r), et d’un potentiel variable Vnh(~r), qui dÈ nit l’hÈtÈrostructure [13]. Ce dernier, Ègalement appelÈ po-tentiel de con nement, permet de tenir compte des variations d’Ènergie de bandes entre les di Èrents matÈriaux semiconducteurs de l’hÈtÈrostructure.
Nous allons simpli er cette Èquation en utilisant l’approximation de la fonction enveloppe. Celle-ci consiste ‡ considÈrer que le potentiel Vh varie lentement par rap-port au paramËtre de maille. Ceci est lÈgitime sauf aux interfaces entre les deux matÈriaux, qui sont abruptes. L’approximation de la fonction enveloppe reste tou-tefois valable pour les hÈtÈrostructures, pour deux raisons :
Aux interfaces, il y a continuitÈ de la fonction enveloppe et de la densitÈ de courant de probabilitÈ de prÈsence, compte tenu de la di Èrence de masse ef-fective des deux matÈriaux formant l’hÈtÈrostructure.
D’autre part, le trËs fort con nement nous autorise ‡ nÈgliger la densitÈ de probabilitÈ de prÈsence aux interfaces entre les deux matÈriaux.
Dans le cadre de l’approximation de la fonction enveloppe, on dÈcrit la fonction d’onde “ ~ ‡ partir des fonctions de Bloch en ~ =~, un;0(~r) , moyennÈes sur l’ensemble n;k de l’hÈtÈrostructure. Elles font intervenir des fonctions lentement variables devant le pas du rÈseau cristallin Fn, appelÈes fonctions enveloppe.
La fonction d’onde “n;k(~r) pour les Èlectrons de conduction s’Ècrit : “n(~r) = Fn;k(~r)un;0(~r) (1.15)
Nous pouvons ‡ prÈsent obtenir une nouvelle Èquation de Schrˆdinger faisant intervenir l’hamiltonien de masse e ective ~ H. Toutes les variations entre les couches semiconductrices s’expriment alors gr‚ce ‡ la masse e ective mn(~r) des matÈriaux se-miconducteurs massifs qui constituent l’hÈtÈrostructure [13, 11]. La fonction d’onde associÈe est la fonction enveloppe Fn.
L’Èquation 1.14 devient alors, pour la bande de conduction : HF~n;k(~r) = µ¡r ~2 r + Vch(~r)¶ Fn;k(~r) = (En;k ¡ En;0)Fn;k(~r) (1.16) 2mn(~r) mn(~r) est la masse e ective qui dÈpend du matÈriau semiconducteur et En;k ¡ En;0 est l’Ènergie de con nement. L’approximation de la fonction enveloppe revient donc ‡ considÈrer l’hÈtÈrostructure comme un cristal « virtuel », qui aurait les mÍmes pro-priÈtÈs de symÈtrie que le cristal de dÈpart, perturbÈ par un potentiel considÈrÈ comme extÈrieur Vch.
Cette Èquation est valable uniquement pour une bande simple o˘ la masse ef-fective ne dÈpend que de ~ k. Un calcul tenant compte de plusieurs bandes est dÈcrit dans [13] et les rÈfÈrences incluses. Il nÈcessite l’utilisation d’une nouvelle fonction enveloppe, possÈdant autant de composantes que de bandes considÈrÈes.
Nous pouvons maintenant rÈsoudre l’Èquation 1.16 pour une hÈtÈrostructure. Dans cette partie, nous nous intÈresserons en particulier aux principales propriÈtÈs Èlectroniques des puits quantiques (cas d’un con nement unidimensionnel) et des boÓtes quantiques (cas d’un con nement tridimensionnel). Nous prÈsentons sur la Figure 1.3 le schÈma de principe de ces structures de basse dimensionnalitÈ .

Les puits quantiques

Une structure de puits quantique, schÈmatisÈe sur la Figure 1.3(a), est obtenue en insÈrant une ne couche d’un matÈriau A entre deux couches d’un matÈriau B de largeur de bande interdite plus importante. Les porteurs restent libres de se mouvoir dans le plan perpendiculaire ‡ l’axe de croissance (Oz) mais il y a quanti cation des niveaux d’Ènergie selon la direction de con nement. Dans notre cas, le con nement des Èlectrons, et donc le con nement des Ètats, se fait selon l’axe de croissance (Oz) de l’Èchantillon.
Pour la suite, nous considÈrerons que le puits a une largeur L et que l’origine z=0 est prise en son centre. La rÈsolution de l’Èquation de Schrˆdinger 1.16 se fait classiquement dans la rÈgion du puits (jzj < L=2), ainsi que dans la rÈgion des bar-riËres (jzj > L=2).
En raison de la pÈriodicitÈ du potentiel de con nement dans le puits selon les directions x et y, la fonction enveloppe dans le puits quantique peut s’Ècrire de maniËre gÈnÈrale : Fn(r) = `(z)ei(kxx+kyy) avec kx; ky pouvant prendre des valeurs positives ou nÈgatives.
Les fonctions d’onde `(z) sont paires ou impaires suivant le niveau d’Ènergie [11], et dÈcroissent exponentionnellement dans les barriËres lorsque l’on s’Èloigne du puits.
Les Ènergies propres de nombre quantique n pair (impair) auront des fonctions d’ondes impaires (paires). Les niveaux d’Ènergie sont reprÈsentÈs sur la Figure 1.3(a).
Cette approche simple rend compte correctement des niveaux Èlectroniques dans les puits quantiques. Cependant, elle n’est valable que dans le cas d’une bande simple o˘ la masse e ective ne dÈpend pas de ~ k, c’est-‡-dire dans l’approximation parabo-lique. Le calcul des fonctions enveloppes des Ètats de valence nÈcessite un formalisme ‡ plusieurs bandes. L’in uence du potentiel coulombien est complexe, mÍme dans l’approximation de la masse e ective, et l’Èquation de Schrˆdinger pour la fonction enveloppe est di cile ‡ obtenir.
Une approche thÈorique plus simple consiste ‡ utiliser un hamiltonien dÈrivÈ de celui de Kohn-Luttinger comme dans le paragraphe 1.1.1 pour le matÈriau massif, auquel on ajoute le potentiel de con nement, considÈrÈ ici comme carrÈ.

Table des matières

Introduction
1 Introduction aux propriétés électroniques et optiques des structures semiconductrices
1.1 Du semiconducteur massif aux boîtes quantiques
1.1.1 Etats électroniques et structure de bandes du semiconducteur massif
1.1.2 Notion d’exciton dans le matériau massif
1.2 Les hétérostructures semiconductrices
1.2.1 Les puits quantiques
1.2.2 Les boîtes quantiques
1.2.2.1 Méthodes de croissance
1.2.2.2 Intérêt et applications des boîtes quantiques
1.2.2.3 Etats électroniques et structure ne excitonique dans une boîte quantique
Remarque
1.3 Le pompage optique orienté
1.3.1 Structures 3D
1.3.2 Structures 2D et 0D
1.4 Les principaux mécanismes de relaxation de spin
1.4.1 Les mécanismes de relaxation du massif
1.4.1.1 Le mécanisme d’Elliott-Yafet
1.4.1.2 Le mécanisme de D’Yakonov-Perel
1.4.1.3 Le mécanisme Bir-Aronov-Pikus
1.4.1.4 Conclusion
1.4.2 Les mécanismes de relaxation dans les boîtes quantiques
2 Présentation des dispositifs expérimentaux
2.1 Les études hors résonance
2.1.1 Le microscope confocal
2.1.2 Les sources d’excitation
2.1.2.1 L’oscillateur Ti :Sa
2.1.2.2 Le laser Ti :Sa continu
2.1.2.3 La diode à cavité étendue
2.1.3 L’interféromètre de Fabry-Pérot
2.1.3.1 Quelques relations utiles
2.1.3.2 Dénition des grandeurs caractéristiques de l’interf éromètre de Fabry-Pérot
2.1.3.3 Mesure expérimentale des grandeurs caractéristiques de l’interféromètre de Fabry-Pérot
2.2 Vers une excitation résonante..
2.2.1 Une nouvelle tête de microscope pour une excitation résonante
2.2.2 Les outils de façonnage d’impulsions
2.2.2.1 La ligne à dispersion nulle
2.2.2.2 L’étireur à réseaux
3 Conversion linéaire-circulaire des états propres de boîte quantique pilotée par la lumière
3.1 L’interaction hyperne
3.1.1 Le système électron-noyau
3.1.1.1 Le terme dipolaire de l’hamiltonien hypern
3.1.1.2 Le terme de contact de Fermi
3.1.2 Les spins nucléaires
3.1.2.1 Couplage dipolaire entre noyaux
3.1.2.2 Les eets quadrupolaires
3.2 Description des expériences
3.2.1 Présentation des échantillons étudiés
3.2.2 Identication des raies
3.2.3 Spectroscopie d’excitation de la photoluminescence
3.3 Présentation des résultats obtenus sur chaque complexe excitonique et interprétation
3.3.1 Le trion
3.3.2 L’exciton neutre
3.3.3 Le bi-exciton
3.4 Mise en évidence expérimentale de la structure ne des différents complexes excitoniques
3.4.1 Le cas du trion
3.4.2 Le cas de l’exciton neutre
3.4.3 Le cas du bi-exciton
4 Manipulations cohérentes sur boîte quantique unique : Mise en évidence des oscillations de Rabi et Passage adiabatique
4.1 Etude théorique du passage adiabatique rapide et des oscillations de Rabi
4.1.1 Etat de l’art
4.1.2 Etude théorique
4.2 Mise en oeuvre expérimentale
4.2.1 Les outils expérimentaux
4.2.1.1 L’échantillon
4.2.1.2 Un schéma de détection original
4.2.2 Limites expérimentales et modélisation
4.2.2.1 Mise en évidence des états propres de l’exciton neutre
par spectroscopie d’absorption
4.2.2.2 Simulations d’un système à quatre niveaux
4.2.2.3 Discussion sur le spectre
4.3 Résultats expérimentaux : des oscillations de Rabi au passage adiabatique rapide
4.3.1 Protocole expérimental
4.3.2 Présentation des résultats expérimentaux
4.3.2.1 Mise en évidence expérimentale des oscillations de Rabi et du passage adiabatique rapide de l’exciton
4.3.2.2 Etude avec la ligne 4f
4.3.2.3 Etude de la dérive de fréquence
4.3.3 Interprétations à l’aide des simulations numériques
4.3.3.1 Influence du nombre d’onde central ¾ de l’impulsion
4.3.3.2 Influence de la dérive de fréquence de l’impulsion
4.3.3.3 Pistes d’interprétations
4.4 Conclusion et perspectives
Conclusion
Annexes
A Propagation dans un milieu dispersif
A.1 Etude de la traversée d’un milieu optique dispersif par une impulsion ultracourte
A.2 Notations du chapitre 4
A.2.1 Cas d’une impulsion limitée TF
A.2.2 Cas d’une impulsion à dérive de fréquence
B Procédure de t : Mesure indirecte du déplacement Overhauser de l’exciton neutre
C Formalisme de pseudo-spin effectif : visualisation intuitive des oscillations de Rabi et du passage adiabatique rapide