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Introduction générale

Possédant plus de 58 réacteurs répartis sur 19 sites nucléaires, la France dispose d’un important parc nucléaire. Cependant cette importante production énergétique via le nucléaire engendre la question du stockage des déchets produits. En 1969, l’Etat français créé l’Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) [1] ayant pour but la gestion des déchets nucléaires. Plusieurs types de stockage voient alors le jour. Les déchets de très faible activité (TFA) et les déchets de faible et moyenne activité à vie courte (FMA-VC) sont
aujourd’hui stockés en surface dans des installations spécifiquement dédiées à leur niveau et durée de radioactivité. Une première difficulté apparait lors de la gestion des déchets de faible activité à vie longue (FA-VL). Bien que représentant 6 % du volume total des déchets radioactifs français, ils nécessitent un entreposage particulier du fait de leur longue durée de vie. A l’heure actuelle ces déchets sont entreposés sur leur lieu de production dans l’attente
d’une solution de stockage définitive. Mais quid des déchets de haute activité (HA) et moyenne activité à vie longue (MA-VL) ? L’Andra étudie depuis plus de β0 ans la possibilité de stocker ces déchets en profondeur. C’est ainsi qu’en 1998 nait le projet Cigéo (Centre Industriel de stockage GEOlogique) [2] ayant pour but de stocker les déchets hautement radioactifs et à durée de vie longue produits par l’ensemble du parc nucléaire Français dans un complexe se situant à 500 mètres de profondeur au sein d’une couche d’argile stable depuis 160 millions d’années (Figure 1). L’objectif principal d’un tel complexe est de stocker les déchets déjà produits ainsi que tous ceux à venir et ce sur une période importante d’au minimum 100 ans sur laquelle une réversibilité doit être possible. En effet, la construction de Cigéo se fera de manière progressive permettant une évolution de la gestion et de la construction tout au long de la durée de vie du centre. En 2000 débute la construction du laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne permettant en β006 d’obtenir les premiers résultats sur la faisabilité et l’exploitation du projet. Si le projet Cigéo est autorisé, il faudra attendre 2025 pour sa mise en service. Cigéo est donc un complexe de taille importante composé de nombreuses galeries en béton appelées alvéoles courant sous la surface du sol.
De nos jours, les matériaux cimentaires sont les matériaux les plus employés dans le domaine du Génie Civil en raison de leur coût et de leur adaptabilité. Ceci est d’autant plus vrai lors de constructions dans le domaine du nucléaire. En effet, l’emploi de béton, qu’il soit ordinaire ou spécial, correspond à l’une des meilleures solutions en ce qui concerne la protection contre les rayonnements que ce soit lors de la construction de structures ou lors de la conception de colis de déchets nucléaires. Facile d’utilisation et hautement protecteur, ce matériau sera utilisé pour la construction du complexe Cigéo notamment dans la structure des alvéoles prévues pour le stockage des déchets de moyenne activité à vie longue (Figure 2). En effet les bétons présentent de nombreux avantages que ce soit de par leur robustesse mécanique ou par leur tenue physico-chimique face à d’éventuelles attaques extérieures. Ainsi lors de la construction du complexe Cigéo deux types de bétons seront utilisés, l’un à base de ciment CEM I, l’autre à base de ciment CEM V.
A 500 mètres de profondeur, le béton sera soumis à d’importantes contraintes mécaniques tout au long de sa durée de vie (mise en compression, flexion etc.). D’autres contraintes physico-chimiques impacteront également directement la structure. En effet, un flux continu d’air extérieur plus ou moins sec circulera au sein de la galerie pouvant modifier ainsi la quantité d’eau présente au sein du matériau et favorisant également la carbonatation de ce dernier. Les évolutions du béton sous contraintes mécaniques ou physico-chimiques sont sujettes à études depuis de nombreuses années et sont bien connues. Cependant lors de l’utilisation de bétons dans le domaine du nucléaire l’impact des rayonnements sur la matière est un facteur à ne pas négliger. De nombreuses études portées essentiellement sur les matériaux des réacteurs nucléaires décrivent le comportement du béton principalement sous rayonnement neutronique ou rayonnement gamma à de très fort débit de dose. Dans le cas de Cigéo, les déchets MA/VL conditionnés dans des conteneurs en béton ne délivrent qu’un faible débit de dose de rayonnement gamma vers la structure de la galerie engendrant une dose cumulée sur les 100 ans d’environ 900 kGy. La Figure 3 résume la structure d’une galerie de stockage du complexe Cigéo, les différents états possibles du béton (carbonaté/sain) ainsi que les conditions d’utilisations prévues.
L’impact des irradiations gamma de faible intensité sur le béton est à l’heure actuelle très mal connu. La thèse s’inscrit donc dans ce contexte industriel et a pour objectif d’étudier le comportement de matériaux cimentaires sous irradiations gamma de faible débit de dose. Des irradiations de différentes durées ont été réalisées sur différents matériaux allant de phases pures que sont la calcite, les silicates de calcium hydratés ou encore la portlandite vers la matière générale plus complexe que sont la pâte cimentaire ou le mortier. L’objectif principal de cette thèse est d’observer des variations macroscopiques du matériau sous rayonnement et de les corréler avec des modifications physico-chimiques par des études menées à une échelle microscopique.
Le premier chapitre présente le matériau cimentaire, de sa composition globale à ses constituants obtenus lors de l’hydratation des éléments anhydres de départ. Cette description englobe à la fois la structure physico-chimique des éléments ainsi que leur structure physique générale (porosité, résistance mécanique etc.). Ce chapitre définit le phénomène de radiolyse de l’eau ayant lieu lors de l’irradiation du matériau et ses impacts sur les matériaux cimentaires (mortiers et phases pures). Puis il explicite ce qu’est le mécanisme de carbonatation du béton avant de proposer une analyse de la littérature concernant les effets des rayonnements gamma sur les matériaux cimentaires de l’échelle macroscopique à l’échelle de la phase.
Le chapitre deux décrit les méthodes analytiques ainsi que les différents protocoles utilisés lors de la synthèse et de l’utilisation des matériaux au cours de cette thèse. Il détaille également les différents moyens d’irradiation ainsi que le code de simulation utilisé pour la cartographie de l’irradiateur.
Le chapitre trois traite des résultats obtenus lors de l’irradiation de phases pures constitutives d’un béton à savoir les C-S-H et la portlandite. Il se termine par l’étude des mélanges de phases C-S-H et portlandite. Le chapitre quatre détaille les évolutions des résistances mécaniques et physico-chimiques déterminées avant et après irradiation à l’échelle macroscopique sur des mortiers et des pâtes de ciment ainsi que sur la phase pure de calcite représentant les granulats calcaires.
Enfin, une conclusion récapitule l’ensemble des observations réalisées au cours de cette thèse ainsi que les conséquences qu’elles engendrent. Des perspectives supplémentaires y sont proposées dans le but de compléter ce travail de thèse.

Table des matières

Introduction générale
Chapitre I : Le béton dans les ouvrages de stockage des déchets radioactifs : Synthèse
bibliographique
1. Constituants du béton
1.1. Le ciment
1.2. Les granulats
2. Hydratation du ciment
2.1. Hydratation des silicates
2.2. Hydratation des aluminates
2.3. Evolutio􀅶 de l’h􀇇d􀆌atatio􀅶
3. Les C-S-H, composante majeure de la phase cimentaire
3.1. Do􀅵ai􀅶e d’e􀇆iste􀅶􀄐e des C-S-H
3.2. Une structure en feuillet
3.3. La structure réelle des C-S-H
4. L’eau da􀅶s le 􀄏􀄠to􀅶
5. La radiolyse.
5.1. Le phénomène de radiolyse
5.2. T􀆌a􀅶sfe􀆌t d’􀄠􀅶e􀆌gie li􀅶􀄠i􀆋ue et dose a􀄏so􀆌􀄏􀄠e
6. La carbonatation des bétons
6.1. Origine de la carbonatation
6.2. La carbonatation des C-S-H
7. Interaction rayonnement matière
7.1. Influence des irradiations sur les résistances mécaniques de matériaux cimentaires
7.2. Evolutio􀅶 du 􀅵odule d’􀄠lasti􀄐it􀄠 sous 􀆌a􀇇o􀅶􀅶e􀅵e􀅶t io􀅶isa􀅶t
7.3. I􀅶flue􀅶􀄐e des 􀆌a􀇇o􀅶􀅶e􀅵e􀅶ts su􀆌 l’􀄠volutio􀅶 􀅵assi􀆋ue et volu􀅵i􀆋ue des 􀅵at􀄠􀆌iau􀇆
cimentaires
7.4. La p􀆌odu􀄐tio􀅶 d’h􀇇d􀆌og􀄟􀅶e au sei􀅶 des 􀅵at􀄠􀆌iau􀇆 􀄐i􀅵e􀅶tai􀆌es i􀆌􀆌adi􀄠s
7.5. Effets des rayonnements gamma sur les silicates de calcium hydratés
7.6. Effets des rayonnements gamma sur la portlandite
Conclusions
Chapitre II : Matériaux et méthodes expérimentales
1. Les phases pures composant le béton
1.1. Les silicates de calcium hydratés
1.1.1. Synthèse et caractérisation
1.1.2. Co􀅶ditio􀅶sàd’i􀆌􀆌adiatio􀅶
1.2. La portlandite
1.2.1. Caractérisation
1.2.2. Co􀅶ditio􀅶sàd’i􀆌􀆌adiatio􀅶
1.3. La calcite
1.3.1. Caractérisation
1.3.2. Co􀅶ditio􀅶sàd’i􀆌􀆌adiatio􀅶
1.4. Les mélanges
1.4.1. Caractérisation
1.4.2. Co􀅶ditio􀅶sàd’i􀆌􀆌adiatio􀅶
2. Méthodes analytiques des phases pures
3. Les matériaux cimentaires
3.1. Le ciment
3.2. Le sable
4. Préparation des matériaux cimentaires
4.1. Les pâtes cimentaires
4.2. Les mortiers
5. M􀄠thodes d’a􀅶al􀇇se des 􀅵o􀆌tie􀆌s
6. L’i􀆌􀆌adiatio􀅶
6.1. L’i􀆌􀆌adiateu􀆌 ga􀅵􀅵a
6.2. Les 􀄐ellules d’i􀆌􀆌adiatio􀅶
6.2.1. Les cellules pour les échantillons pulvérulents
6.2.2. Les cellules pour les éprouvettes prismatiques
6.3. Ca􀆌tog􀆌aphie de l’i􀆌􀆌adiateu􀆌
6.3.1. La méthode Fricke
6.3.2. Les débits de doses cartographiés
6.3.3. Effetsàd’att􀄠􀅶uatio􀅶àdesà􀅵at􀄠􀆌iau􀇆à􀄐i􀅵e􀅶tai􀆌esàsu􀆌àlesà􀆌a􀇇o􀅶􀅶e􀅵e􀅶tsàga􀅵􀅵aàutilis
6.4. Détermination des rendements radiolytiques en hydrogène
Conclusion
Chapitre III : I􀅶flue􀅶􀄐e de l’i􀆌􀆌adiatio􀅶 su􀆌 les p􀆌op􀆌i􀄠t􀄠s ph􀇇si􀄐o-chimiques des hydrates composant la pâte cimentaire
1. Comportement des hydrates sous rayonnements gamma
1.1. Silicates de calcium hydratés (C/S 1,2)
1.1.1. Evolution mécanique sous rayonnement gamma
1.1.2. Laàp􀆌odu􀄐tio􀅶àd’h􀇇d􀆌og􀄟􀅶e
1.1.3. Evolution physico-chimique
1.2. Silicates de calcium hydratés (C/S 0,8)
1.2.1. Evolution mécanique sous rayonnement gamma
1.2.2. Laàp􀆌odu􀄐tio􀅶àd’h􀇇d􀆌og􀄟􀅶e
1.2.3. Evolution physico-chimique
1.3. La portlandite
1.3.1. Evolution mécanique sous rayonnement gamma
1.3.2. Laàp􀆌odu􀄐tio􀅶àd’h􀇇d􀆌og􀄟􀅶e
1.3.3. Evolution physico-chimique
1.4. Les mélanges de silicates de calcium hydratés et de portlandite
1.4.1. Evolution mécanique sous rayonnement gamma
1.4.2. Laàp􀆌odu􀄐tio􀅶àd’h􀇇d􀆌og􀄟􀅶e
1.4.3. Evolution physico-chimique
Conclusion
Chapitre IV : Influence des rayonnements gamma sur les propriétés mécaniques macroscopiques
des matériaux cimentaires
1. Influence des rayonnements gamma sur les pâtes cimentaires
2. Influence des rayonnements gamma sur les mortiers
2.1. Irradiations gamma de courte durée
2.1.1. Effetàdesà􀆌a􀇇o􀅶􀅶e􀅵e􀅶tsàga􀅵􀅵aàsu􀆌àleà􀅵oduleàd’You􀅶g
2.1.2. Evolution de la résistance en flexion sous rayonnement gamma
2.1.3. Evolution de la résistance en compression sous rayonnement gamma
2.1.4. Evolution de la porosité interne après irradiation gamma
2.2. Irradiations gamma de durée intermédiaire
2.3. Irradiation de longue durée
3. Influence des rayonnements gamma sur la calcite
Conclusions
Conclusion Générale
Références
Annexes
1. Comportement mécanique des matériaux cimentaires
1.1. Compression simple
1.2. Traction simple
2. Le stockage des colis de déchets radioactifs
4. R􀄠sultats 􀄐o􀅵pl􀄠􀅵e􀅶tai􀆌es o􀄏te􀅶us lo􀆌s de l’i􀆌􀆌adiatio􀅶 de 􀅵o􀆌tie􀆌s
4.1. Essais de flexion trois points réalisés sur les différentes séries de mortier
4.2. Analyses ATR réalisées sur les différentes séries de mortier
4.3. Analyses ATG réalisées sur les différents C-S-H

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