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LA FORMATION ET LE GROSSISSEMENT DES BULLES DE GAZ DE FISSION DANS LE COMBUSTIBLE IRRADIE
La fission d’un atome s’accompagne d’un dégagement d’énergie de 200 MeV : 80 % de cette énergie se retrouve sous forme d’énergie cinétique des neutrons et des produits de fission, avec en moyenne 65 MeV pour les produits de fission lourds et 95 MeV pour les légers. Le reste est dissipé sous forme de particules et de rayonnements . La majorité des produits de fission créés sont des nucléides instables à période courte. Ces derniers donnent naissance à des isotopes stables ou quasi stables, par captures et désintégrations successives. La Figure 9 représente la courbe de rendement de fission en fonction du nombre de masse lors de la fission de l’uranium 235, 233 et du plutonium 239. Le combustible est soumis à plusieurs sources de rayonnements, neutrons, particules et à la création de produits de fission solides ou gazeux. Lors du recul des produits de fission, ces derniers sont éjectés à grande vitesse et parcourent de par leur énergie cinétique environ 8 µm avant de s’arrêter. Les produits de fission génèrent le plus de défauts pendant leur déplacement. Les collisions inélastiques prédominent en début de trajectoire, conduisant à une excitation et une ionisation des atomes du réseau. Les produits de fission perdent graduellement leur énergie cinétique par collisions ou par interactions électroniques. A mesure que l’énergie de la particule décroît, les collisions La diffusion des atomes de gaz [10] [11], ainsi que la migration des bulles intragranulaires, sont activées lorsque la température locale et/ou la densité de fission sont assez élevées. Les expériences en pile de Turnbull et al.
[12] ont permis d’établir trois régimes de diffusion. Pour cela, le relâchement de produits de fission volatils et gazeux a été étudié. Il a été mis en évidence, sur des échantillons d’UO2 monocristallins et polycristallins, un régime de diffusion athermique prédominant en dessous de 700 °C, un régime thermique à partir de 1400 °C et un régime intermédiaire mixte. Le relâchement des gaz de fission peut intervenir de diverses façons [9]. En conditions normales de fonctionnement, le relâchement n’est pas nul même s’il est faible. Les gaz de fission peuvent quitter le combustible par le recul correspondant à la sortie de l’atome lors de son parcours initial, ou par éjection des atomes aux surfaces libres par les cascades de déplacements causées par l’implantation d’un produit de fission. Au cours de l’irradiation, ce dernier mécanisme est en augmentation constante de par l’élévation de la teneur en produits de fission gazeux et reste prépondérant jusqu’à environ 30 GWj/tU. Au-delà ou lors de transitoires de puissance (au-dessus de 1400 °C), il y a diffusion thermique et les atomes peuvent diffuser jusqu’aux joints de grains. Les gaz de fission se rassemblent et peuvent donner naissance à des bulles lenticulaires ou des canaux tridimensionnels au niveau des joints triples. Les bulles aux joints de grains forment des réseaux ouverts sur l’extérieur ou sur des fissures, et les atomes qui arrivent par diffusion aux joints de grains peuvent s’évacuer. La fraction de produits de fission relâchée hors du combustible se trouve alors dans les volumes libres du crayon (plenum, chanfrein, évidemment, fissures et porosités ouvertes…).
Du fait de la très faible solubilité des gaz de fission dans le réseau cristallin, les atomes vont être à l’origine d’un certain nombre de phénomènes observés au cours de l’irradiation [13] [14]. Cette faible solubilité des gaz dans l’UO2 vient de leur nature chimique qui empêche la formation de liaisons avec les atomes du réseau (sauf dans le cas de l’hélium, de petite dimension, pouvant trouver des sites favorables). Ces atomes de gaz diffusent dans les grains mais aussi précipitent sous forme de bulles intragranulaires sur les défauts de structure et sous forme de bulles intergranulaires aux joints de grains tel qu’illustré sur la Figure 10. Passé un seuil de combustion d’environ 20 GWj/tU, il y a germination de bulles de gaz intragranulaires d’une taille variant de 10 à 100 nm suivant la température. Une bulle de gaz de fission est une cavité formée par l’agglomération de lacunes de la matrice et contenant des atomes de gaz de fission. Ces bulles croissent avec le taux de combustion. Toutefois, lorsqu’une fission se produit près d’une bulle, une partie des gaz peut être remise en solution sous l’effet des chocs élastiques avec les produits de fission. Une quantité importante de gaz est alors maintenue en sursaturation dans l’oxyde. Cette partie décrit les mécanismes de grossissement des bulles mis en évidence dans les combustibles irradiés.
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