Généralités sur la diffusion des neutrons aux petits angles

Généralités sur la diffusion des neutrons aux petits angles

Les neutrons

Les neutrons sont des particules massives (𝑚 ≈ 1, 67. 10−27 kg) de charge électrique nulle dont la découverte expérimentale revient à James Chadwick en 1932. Les neutrons sont très utiles pour sonder des systèmes de matières molles ou condensée et ont été utilisés depuis des décennies pour déterminer la structure de la matière à des hétérogénéités allant jusqu’à l’échelle du nanomètre. Les neutrons interagissent avec les noyaux des atomes (dans le cas d’atomes non magnétiques), contrairement aux rayons X qui eux interagissent avec le cortège électronique. Du point de vue de l’absorption, ceci confère aux neutrons une grande capacité de pénétration des éléments lourds tels que le plomb, le fer ou le cuivre, en comparaison avec les rayons X qui seront fortement absorbés par ces éléments. En plus, pour une même longueur d’onde, les rayons X sont beaucoup plus énergétiques que les neutrons. Par conséquent, les neutrons sont préférés aux rayons X lorsqu’il s’agit d’étudier des matériaux biologiques sensibles ou organiques. Les neutrons peuvent être produits de manière continue par des réacteurs nucléaires ou en mode pulse par des sources à spallation. Aujourd’hui les technologies utilisées dans les réacteurs nucléaires à flux continu sont arrivés à maturité, et on s’attend à peu d’amélioration du flux de neutrons par cette méthode. Les sources à spallation sont en revanche en développement dans le monde car elles permettent d’atteindre des flux plus élevés que ceux des réacteurs nucléaires en contrôlant plus facilement le système d’évacuation de chaleur. Elles seront certainement de plus en plus utilisées dans le futur et apporteront certainement de nouveaux éclairages sur la dynamique de la matière molle. 2. L’expérience de diffusion des neutrons aux petits angles..

Principe 

La technique de diffusion des neutrons aux petits angles est utilisée pour déterminer les grandeurs moyennes qui caractérisent la taille et la forme des objets ainsi que leurs interactions. Elle permet d’étudier l’organisation en volume de ces systèmes, mais aussi en couches minces, sur des couches adsorbées ou greffées et même dans des milieux confinés [108]. L’expérience de diffusion des neutrons aux petits angles consiste à envoyer un faisceau de neutrons de faible divergence incidente, de longueur d’onde 𝜆 (et vecteur d’onde 𝑘𝑖 ⃗⃗), sur l’échantillon à étudier (c. Figure 51). Une partie du rayonnement change de direction de propagation : c’est le phénomène de diffusion. Une autre partie du rayonnement est transmise. Dans les deux cas, le rayonnement est en partie absorbé par l’échantillon. On mesure grâce à un détecteur 2D la variation d’intensité diffusée 𝐼(𝑞) en fonction d’un vecteur d’onde 𝑞⃗. Ce dernier est défini par la différence entre le vecteur du rayon incident 𝑘𝑖 ⃗⃗ et le vecteur du rayon diffusé 𝑘𝑑 ⃗⃗⃗⃗⃗ selon la formule suivante : 𝑞⃗ = 𝑘𝑑 ⃗⃗⃗⃗⃗ − 𝑘𝑖 ⃗⃗ (III.1) Ainsi, l’angle de diffusion 𝜃 est relié à la norme 𝑞 du vecteur 𝑞⃗ par la loi géométrique : 90 q = 4π λ sin(θ) (III.2) La diffusion est généralement générée par un échantillon qui possède un certain volume V. On peut associer à chaque élément de ce volume de matière, une intensité diffusée 𝑑𝐼 dans la direction 𝑞⃗ et dans l’angle solide 𝑑𝛺, par la relation suivante : 𝑑𝐼 ~ 𝑑𝜎𝑠 𝑑𝛺 𝑑𝛺 (III.3) Où 𝑑𝜎𝑠 𝑑𝛺 est la section efficace différentielle de diffusion qui dépend de l’angle de diffusion 2𝜃. Cette section efficace contient l’information sur les inhomogénéités qui vont diffuser et la manière dont elles sont distribuées dans l’échantillon. La section efficace a pour unité le barn (où 1 barn = 10 -24 cm-2 ). La section efficace totale qui rend compte de la diffusion dans tout l’espace se définit alors par l’intégrale sur tous les angles solides : 𝜎𝑠 = ∫ 𝑑𝜎𝑠 𝑑𝛺 𝑑𝛺 (III.4) En tenant compte du nombre d’éléments diffuseurs par unité de volume 𝑁 𝑉 , on peut définir une section efficace macroscopique 𝛴𝑠 reliée à 𝜎𝑠 par [109] : 𝛴𝑠 = ( 𝑁 𝑉 ) 𝜎𝑠 (III.5) Où 𝛴𝑠 s’exprime en cm-1 . Les données SANS sont souvent représentées par la différentielle de cette section efficace macroscopique « absolue », en tenant compte de l’intensité transmise par le faisceau vide (sans échantillon) 𝐼0, de la transmission de l’échantillon 𝑇 et de son épaisseur 𝑑. Ainsi, l’intensité de diffusion mesurée peut être exprimée (en cm.-1 ) par [109] : 𝐼(𝑞)(𝑐𝑚−1 ) = 𝐼0𝑇𝑑 𝑑𝛴𝑠 𝑑𝛺 ∆𝛺 (III.6) Où 𝑑𝛴𝑠 𝑑𝛺 la section efficace macroscopique de diffusion et ∆𝛺, l’angle solide défini par la surface d’une cellule du détecteur et la distance échantillon-détecteur. Figure 51 : Représentation schématique d’une expérience de diffusion des neutrons aux petits angles. Par ailleurs, 𝑞⃗ est dénommé vecteur de diffusion, et son module a la dimension de l’inverse d’une longueur (Å -1 ). Le module du vecteur de diffusion 𝑞 agit simplement comme une loupe qui permet de déterminer la structure d’un objet à l’échelle 𝑞 −1 , échelle que l’on peut faire varier facilement sur 2 ou 3 ordres de grandeurs. Généralement, avec cette technique on sonde les hétérogénéités de la matière allant de 1 nm (10Å) à 100 nm (1000 Å) avec des modules de vecteurs d’ondes 𝑞 typiquement entre 10-3 Å -1 et 0.6 Å -1 [110].

Traitement des données 

A l’issue d’une seule mesure SANS, on obtient une figure de diffusion sur le détecteur 2D qui ressemble à celle représentée sur la Figure 52.a. Le détecteur de taille minimum de 64 x 64 cm2 est composé d’un gaz qui permet de convertir les neutrons en rayons γ détectables par effet photoélectrique. Le détecteur est une grille de pixels dont la taille vaut 0.5 x 0.5 cm2 ou 1 x 1 cm2 selon les instruments. D’autres types de détecteurs de type annulaire existent (comme sur l’instrument PACE au LLB). Afin de détecter le faisceau diffusé seulement, on met un cache de 3 ou 4 cm à l’endroit où le faisceau direct est transmis, afin d’absorber ce dernier. Lorsqu’on veut réaliser des mesures du faisceau vide ou des mesures de transmission, on enlève le cache. Le signal de diffusion de l’échantillon doit être corrigé car il existe différents signaux qui contribuent à cette diffusion et qui sont indépendants de l’échantillon. Ces contributions sont soustraites au signal de diffusion de l’échantillon : La diffusion du témoin, la diffusion du faisceau vide et la diffusion de la cellule contenant l’échantillon (le contenant). Par exemple, dans le cas de particules colloïdales en suspension, le témoin est le solvant. Lorsque l’échantillon (par exemple un solide) n’est pas placé dans un contenant, seul le faisceau vide est soustrait. Le passage de la Figure 52.a en 2D au spectre 1D sur la Figure 52.b, est réalisé à travers une opération de moyenne radiale. Chaque élément annulaire correspond à un point sur le spectre de la Figure 52.b. Il faut noter que dans ce cas, la diffusion est isotrope. Une mesure définit alors une gamme de q et est moyennée sur la taille du faisceau qui est souvent de l’ordre de 1 cm2 . On obtient alors une mesure statistique moyenne sur un volume sondé relativement important (Généralement l’épaisseur ne dépasse pas quelques millimètres) ce qui est un des avantages de la technique de diffusion. En revanche, les flux de neutrons faibles (en moyenne 107 neutrons/cm2 /s) imposent souvent un temps d’acquisition relativement long (de quelques minutes) et donc une résolution temporelle limitée, surtout pour des phénomènes dynamiques.