DESCRIPTION DES BULLES DE GAZ DANS DIVERSES SITUATIONS

DESCRIPTION DES BULLES DE GAZ DANS DIVERSES SITUATIONS

Suivant la température et la puissance linéique durant les différents cycles d’irradiation, des microstructures différentes se dessinent selon le rayon d’une pastille. 3.1.1. Cas du combustible UO2 La précipitation des gaz rares dans le dioxyde d’uranium a été observée expérimentalement au travers de caractérisations MET et MEB [15, 28-36]. Les images obtenues grâce à ces techniques permettent de décrire l’évolution de populations de bulles (taille, densité) en fonction des paramètres expérimentaux tels que la température. Les paragraphes qui suivent décrivent les populations de bulles observées sur combustible irradié suivant leur localisation et le taux de combustion. Les observations ont montré une taille de bulle qui varie du nanomètre au micromètre. Dans un premier temps, les bulles nanométriques observées au MET sont présentées, suivies par les études au MEB, des bulles submicro à micrométriques, en fonction du taux de combustion. A faible taux de combustion, Cornell et Turnbull [28] ont tout d’abord travaillé sur des disques de dioxyde d’uranium irradiés à 1000 °C entre 3 et 43 MWj/tU. Les caractérisations MET n’ont pas révélé la présence de bulles sauf près de pores où elles font 2,5 à 3 nm de diamètre Nogita et Une [15], ont analysé par DRX et par MET deux échantillons d’UO2 irradiés à un taux de combustion de 23 GWj/tU de tailles de grains initiales différentes : 16 µm et 43 µm. Des bulles intragranulaires de gaz de fission de diamètre compris entre 6 et 8 nm avec un diamètre moyen de 6,2 nm et une densité 6,9.1022 m-3 pour le combustible standard et 7,5 nm et 5,3.1022m-3 pour le combustible à plus gros grains, ont été observées. A un taux de combustion semblable de 23 GWj/tU, Kashibe et al. [29] ont observé une population monomodale de bulles de diamètre 2,2 nm et de densité 9.1023 m-3.

LA FORMATION DE BULLES DE GAZ DE FISSION

Nogita et Une [30] ont caractérisé, la population de bulles à un taux de combustion de 30 GWj/tU [31] [32]. La population de bulles est monomodale de diamètre moyen 1 nm en périphérie de pastille, où la température atteint 600°C. Dans le cas des observations au MEB, Noirot et al. [33] ont effectué des examens sur un combustible UO2 irradié 1 cycle (16,5 GWj/tU). Au centre, les bulles sont globalement réparties entre 0,1 et 1 µm. En périphérie, la plupart des bulles possèdent des diamètres compris entre 0,1 et 0,7 µm. A plus fort taux de combustion, Kashibe et al. [29] ont travaillé sur des échantillons prélevés en périphérie de pastilles d’UO2 ayant été irradiés en réacteur expérimental. A 44 GWj/tU, le diamètre de bulle augmente et passe à 3,9 nm tandis que la densité diminue jusqu’à 7.1023 m-3. A partir de ce taux de combustion, une deuxième population de bulles de diamètre plus élevé, entre 20 et 30 nm, apparaît également. Cette population de plus grosses bulles se situe préférentiellement à proximité des joints de grains. Enfin, au burnup élevé de 83 GWj/tU, la population de petites bulles a un diamètre moyen de 4,7 nm et celle de grandes bulles subsiste. La densité pour les petites bulles est de 4.1023 m-3 tandis que la densité des grosses bulles est plus faible, de 1.1023 m-3. Ray et al. [34] ont caractérisé par MET le comportement des produits de fission solides et gazeux sous de nombreuses conditions à partir d’échantillons d’UO2 vierges et irradiés à un taux de combustion de 45 GWj/tU.

Le matériau non irradié possède une faible densité de pores facettés intragranulaires de taille comprise entre 50 et 100 nm avec une distribution hétérogène. L’échantillon irradié présente une forte densité de petites bulles de gaz de fission liées à des précipités de produits de fission solides avec une distribution en taille resserrée autour d’un diamètre de 8 nm. La distribution en densité est homogène avec une densité moyenne de 1,2.1022 m-3 en périphérie de pastille et 1,9.1022 m-3 au centre. De plus grosses bulles de diamètre compris entre 10 et 30 nm sont également présentes mais en plus faible densité. D’après l’auteur, ces dernières sont sans doute des pores présents initialement dans le combustible vierge et qui se sontt remplis de gaz de fission. Nogita et Une [30] ont caractérisé la population de bulles en périphérie de pastille irradiée en moyenne à 49 GWj/tU et localement à 100 GWj/tU.. Le diamètre moyen des bulles est de 7 nm et leur densité de 5,4.1022 m-3. Cornell et Turnbull [28] ont irradié d’autres disques à 1200 °C. A partir de 60 MWj/tU, les premières bulles sont observées. A 115 MWj/tU, la population de bulles a été caractérisée, le diamètre moyen est de 2,5 nm et la densité de 3.1023 m-3. Dans le cas des observations au MEB, Desgranges et al. [35] ont observé au MEB un combustible UO2 irradié 5 cycles (56 GWj/tU). La porosité globale peut atteindre 4 µm de diamètre. Au centre, les bulles sont majoritairement comprises entre 0,1 et 0,5 µm de diamètre. En périphérie, leur diamètre est compris entre 0,5 et 0,8 µm. Dans le cas d’un UO2 irradié 6 cycles (67,5 GWj/tU) étudié par Noirot et al. [36], l’analyse de la porosité globale met en évidence des bulles de diamètre atteignant les 4 µm.