DES POLYCRISTAUX CERAMIQUES IMPLANTES EN XENON

Cette partie correspond à l’application de la méthode de mesure des déformations élastiques par HR-EBSD à des échantillons dits modèles du combustible irradié dans le but de valider la maîtrise de la méthode. Les résultats EBSD sont confrontés aux résultats de diffraction de rayons X en haute résolution angulaire sur grain unique par rayonnement synchrotron, HR-DRX. Les échantillons étudiés sont des céramiques avec une structure cristalline et des propriétés mécaniques proches de l’UO2 irradié. L’implantation aux ions, en particulier en xénon, a été choisie afin d’introduire un des gaz de fission majoritaire et créer une déformation dans la couche implantée. L’implantation consiste à accélérer des ions à une énergie et à un flux fixés. Ces ions sont focalisés et dirigés perpendiculairement sur un l’échantillon. Suivant le temps d’exposition, la fluence (usuellement exprimée en at.cm-2), c’est-à-dire, le nombre d’atomes implantés par unité de surface, est contrôlée. Nous avions à notre disposition les échantillons décrits dans le Tableau 23. Les échantillons d’UO2 sont obtenus en sciant des disques ayant une épaisseur de l’ordre de 0,5 mm, dans des pastilles de 8 mm de diamètre. Ces pastilles ont été préalablement frittées à partir de poudres d’UO2 durant 24 heures à 1700 °C sous atmosphère Ar-5%H2 [132] [133]. Elles présentent des grains d’un diamètre moyen de 18 μm et une densité de 10,74 g.cm-3 (98 % de la densité théorique). Pour chaque disque issu de ces pastilles, il est préalablement poli sur la surface à implanter avec un abrasif micrométrique puis recuit. Ce recuit est opéré sous atmosphère Ar-5%H2, à 1400 °C durant 4 heures. Il diminue les défauts de polissage et creuse les joints de grains à la surface, sur une profondeur de l’ordre de la centaine de nanomètres [132]. Ces joints de grains sont visibles par microscopie électronique à balayage (Figure 91).

L’implantation a eu lieu soit à l’implanteur IRMA de la plateforme JANNuS Orsay pour les ions Xe, soit sur l’accélérateur EATON NV 3206 à Poitiers pour l’implantation d’ions He. Comportement du xénon et de l’hélium dans l’UO2 A température ambiante, la limite de solubilité de l’Hélium dans l’UO2 est élevée et estimée entre 0.1 et 0.3 at% [134]. Les calculs théoriques suggèrent que l’incorporation se ferait préférentiellement en site octaédrique. Les conditions de précipitation de l’He dans l’UO2 n’ont pas fait l’objet d’une étude systématique couvrant de larges gammes de températures et de conditions d’implantations. Cependant une étude a été effectuée dans des conditions d’implantation proches (He de 7 keV entre 7 et 26.1015 ions.cm-²) de celles étudiées ici et n’ont pas montré la présence de bulles : si celles-ci sont présentes leur diamètre est inférieur à 0.8 nm [135]. Par ailleurs, les énergies calculées en DFT+U [14] montrent une très faible solubilité du xénon dans l’UO2 quel que soit le type de défaut dans lequel le Xe serait localisé. Le site le plus favorable pour leur incorporation est le défaut de Schottky avec une énergie d’incorporation du xénon dans le défaut de Schottky très faible de 1,18 eV. A des températures supérieures à 1000 °C, le xénon, précipite sous forme de bulles [16]. Au premier ordre, la géométrie de l’échantillon est composée d’une couche implantée sur un substrat non atteint par l’implantation, comme illustré dans la Figure 92. Les échantillons étant massifs, cette couche est endommagée et le substrat ne l’est pas.

Figure 92 : Implantation d’ions en surface d’un polycristal d’UO2 [86] Les résultats obtenus sur l’ensemble des céramiques implantées en xénon du Tableau 23 sont similaires. Ainsi, seuls ceux sur l’UO2 seront présentés dans les paragraphes suivants. Les résultats sur les autres échantillons sont donnés en annexe J. Le Tableau 24 présente les profils SRIM [136] des dommages créés par l’implantation et de la concentration en ions dans la profondeur. Dans le cas du xénon et dans les conditions d’implantation, les atomes de xénon sont présents jusqu’à 200 nm de profondeur et dans le cas de l’hélium, jusqu’à 400 nm de profondeur. Le but de cette partie 5 est de montrer la validité et l’efficacité de la mesure de déformation par HR- EBSD, sur un système se rapprochant au mieux du combustible irradié. Le système choisi est un polycristal d’UO2 implanté en Hélium ou en Xénon. Ce dernier est le gaz de fission majoritaire et a été étudié précédemment dans le chapitre 2. Le comportement mécanique à température ambiante de polycristaux d’UO2 implantés en He a fait l’objet d’une étude détaillée (caractérisation par micro-DRX Laue) [83, 84, 85, 86]. Ce travail a permis la définition d’un modèle mécanique (annexe K) dont la validité pour des implantations en xénon a été étudiée dans ce document. En parallèle à ce travail des études ont été menées par une équipe du département pour caractériser le profil de déformation normale à la surface, dans des polycristaux implantés en ions He [87]. Cette étude a été réalisée par HR-DRX. Il est apparu qu’au-delà d’une certaine dose (qui varie d’un ion à l’autre), ce profil de déformation n’est plus uniforme dans la couche implantée. De plus ces mesures indiquaient la présence d’une zone en forte compression à la surface de ces grains : ce résultat, inattendu, n’a pas pu être confirmé par une autre technique et semble très difficilement interprétable sur la base unique des effets d’implantation.