Caractérisations électriques des  couches minces de BNT

Caractérisations électriques des  couches minces de BNT

Après la fabrication des films minces de BNT avec une étude de leurs propriétés structurales, une évaluation des propriétés électriques est menée sur des films de 350 nm d’épaisseur déposés à l’aide d’une tournette sur un substrat de Pt/TiOx/SiO2/Si. Le choix de cette épaisseur a été fait en prenant en compte la morphologie de film, en fait des films plus épais n’ont pas montré une meilleure morphologie ; les films de 350 nm ont été nos meilleurs résultats. En outre cette épaisseur n’est pas trop fine et elle peut donc limiter les effets d’interface entre le film et l’électrode inferieure qui peuvent modifier les propriétés électriques du film. Dans la première partie de ce chapitre, nous avons étudié les propriétés diélectriques des films de BNT à température ambiante : évolution de la permittivité et des pertes diélectriques tanδ en fonction du champ électrique appliqué et de la température de recuit du film. La deuxième partie est consacrée aux propriétés ferroélectriques. Dans la troisième partie des caractérisations piézoélectriques sont mises en oeuvre pour déterminer le coefficient piézoélectrique d33 de nos films minces à l’échelle macroscopique. Enfin des mesures électriques à l’échelle locale sont présentées grâce à l’utilisation de la microscopie à force piézoélectrique (PFM). Les mesures à l’échelle macroscopique ont été réalisées par le biais d’électrodes supérieures de LNO (LaNiO3) de 150 μm de diamètre et de 100 nm d’épaisseur déposées par pulvérisation cathodique et recuites à 450°C. Le procédé d’élaboration des électrodes est décrit dans la thèse de Mickaël Detalle [122]. La structure MIM (Métal/Isolant/Métal) réalisée pour les mesures électriques est représentée figure IV.1.

Le BNT appartient à la classe des ferroélectriques relaxeurs qui sont caractérisés par une dépendance de la permittivité avec la fréquence [63] [76] [184] [185]. La figure IV.2 montre la différence de comportement d’un ferroélectrique classique et d’un relaxeur. Il existe trois caractéristiques différentes entres ces deux classes de ferroélectriques : • La variation de la permittivité dans le cas d’un ferroélectrique classique présente un pic de maximum de permittivité aigu à la température de Curie (Tc), cette variation est indépendante de la fréquence de mesure. Tandis qu’un relaxeur présente une transition diffuse du pic de maximum de permittivité : la variation de la permittivité en fonction de la température présente un pic large, la température de maximum de permittivité augmente en augmentant la fréquence de mesure (figure IV.2c). Les propriétés diélectriques des films ont été mesurées avec un analyseur d’impédance (HP 4192A) en mesurant la capacité et le facteur de perte. La mesure se fait en superposant à la tension continue une tension alternative à une fréquence entre 5 Hz et 13 MHz. Le choix de l’amplitude de la tension alternative est fait de manière à ne pas modifier la polarisation du film à tester ; la valeur a été fixée à 0,1 V. La fréquence a été fixée à 12 kHz qui est assez suffisante pour éviter tout effet d’instabilité et de bruit du signal observé aux basses fréquences (inferieure à 1 kHz). En fixant ces paramètres, l’évolution de la permittivité et des pertes diélectriques en fonction du champ électrique appliqué ont été étudiée à température ambiante. La figure IV.3 présente la variation de la permittivité en fonction du champ électrique appliqué sur trois échantillons de BNT recuits à des températures différentes. La permittivité présente une variation importante avec la tension appliquée. Cette variation a la forme d’aile de papillon qui provient du basculement des domaines sous l’application d’un champ électrique et montre donc un comportement ferroélectrique du matériau.

Une permittivité maximale de l’ordre de 425 est mesurée sur les échantillons recuits à 700 et 750ºC. Pour le film recuit à 650ºC, la permittivité est moins importante : une valeur de l’ordre de 340 a été mesurée. En effet, les caractérisations microstructurales de nos films (chapitre 3) ont montré une densification incomplète du film recuit à 650ºC, ce qui peut être la raison des faibles valeurs de permittivité. Alors que pour les deux autres échantillons (700 et 750ºC), il y a très peu de différence au niveau de la microstructure de ces films ce qui justifie les mêmes valeurs de permittivité. Ce qui est notable est que les courbes de permittivité ne sont pas symétriques par rapport à l’axe des ordonnées et ne sont pas centrées à 0 V. Cette asymétrie est attribuée très certainement à la différence entre les électrodes inferieure et supérieure (Pt et LNO) [186]. Pour les champs électriques faibles, les valeurs des constantes diélectriques sont élevées en raison des vibrations des parois des domaines. Les deux maximums de permittivité sont dus au fort mouvement des parois de domaines.