Formation des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques et des particules de suie dans les flammes

Formation des Hydrocarbures Aromatiques
Polycycliques et des particules de suie dans les flammes

Analyse de la structure d’une flamme 

 Définition d’une flamme

 La combustion des hydrocarbures est un phénomène complexe mettant en jeu des centaines d’espèces réactives dans une multitude de réactions chimiques dans lesquelles interviennent à la fois des processus physiques et chimiques [Fristrom1965], [Bradley1969], [Griffiths1995]. La flamme se définit comme le lieu d’une réaction de combustion entre un combustible et un comburant formant des produits de combustion composés principalement de dioxyde de carbone et d’eau. Cette réaction très exothermique s’accompagne d’un fort dégagement de chaleur et dans la plupart des cas d’une émission de lumière dans le domaine du visible. La réaction de combustion peut s’écrire sous cette forme : Combustible + Comburant → Produits de Combustion + Dégagement de chaleur La réaction de combustion est la combinaison de phénomènes physiques et chimiques. C’est un ensemble de réactions en chaîne à caractère non linéaire qui se propage dans le mélange gazeux par des phénomènes de diffusion d’espèces réactives et de chaleur provenant de la zone réactionnelle. La formation d’une flamme implique donc tout un ensemble de phénomènes chimiques : Formation des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques et des particules de suie dans les flammes – Un fort dégagement de chaleur dans le front de flamme qui induit de fortes variations de pression (dans le cas de flamme turbulente), de température et de masse volumique dans la flamme – Des taux de réaction importants qui génèrent de grandes quantités d’espèces réactives responsables du phénomène de propagation de la flamme – Une émission de lumière provoquée par la désexcitation de certaines espèces chimiques gazeuses et particulaires. Par exemple, les radicaux CH sont responsable de l’émission de lumière bleu, les radicaux de type C2 d’une émission dans le vert alors que les particules de suie émettent dans la gamme spectrale s’étalant du visible au proche infrarouge. C’est ce type de particule qui est à l’origine de la couleur jaune observée dans des flammes riches dites suitées. Celle-ci implique également tout un ensemble de phénomènes physiques : – Transfert de chaleur par conduction – Transport d’espèces chimiques par diffusion de la zone réactive vers les gaz frais qui initient la réaction de combustion – Mécanique des fluides Tous ces phénomènes en interaction les uns avec les autres sont fortement dépendants des conditions de génération de la flamme à savoir principalement la conception du brûleur, la nature du combustible et du comburant ainsi que leurs proportions, la pression ou encore la nature du flux gazeux (laminaire ou turbulent). On distingue deux familles de flamme (flammes de prémélange et flammes de diffusion) auxquelles on peut ajouter les flammes partiellement prémélangées : – Les flammes de diffusion pour lesquelles il n’y a pas de mélange préalable du combustible et du comburant. Le comburant peut être soit au repos comme par exemple dans le cas de jets de gaz de combustible dans l’air soit en mouvement dans le cas de jets coaxiaux de combustible et de comburant. La combustion se produit au même moment que le mélange combustible/comburant. Celle-ci a lieu à la surface de discontinuité entre les composés. La vitesse de propagation de la flamme est essentiellement contrôlée par des phénomènes physiques de diffusion moléculaire. – Les flammes de prémélange pour lesquelles il y a un mélange préalable du combustible et du comburant. La vitesse de propagation de la flamme est dans ce cas dépendante des vitesses de réactions d’oxydation régnant dans le front de flamme. Ce mode de combustion est donc gouverné par des processus chimiques. – Les flammes partiellement prémélangées représentant des cas intermédiaires où les flammes prémélangées interagissent également avec l’air extérieur. Ce type de combustion se rencontre notamment dans les brûleurs domestiques. 

Structure d’une flamme plate laminaire de prémélange

 Une flamme de prémélange se définie comme étant une onde de déflagration qui se propage dans un mélange gazeux stationnaire à une vitesse caractéristique que l’on appelle vitesse de propagation ou vitesse de flamme. Une flamme de prémélange stationnaire peut être obtenue en ajustant un flux de gaz de manière à obtenir une vitesse équivalente à la vitesse de flamme mais opposée en direction. Il est donc possible de générer des flammes de prémélange plates et stationnaires par simple accrochage de la flamme sur un brûleur. L’utilisation d’un brûleur à flamme plate apporte différents avantages, il permet une homogénéisation du mélange combustible/comburant avant l’injection. La conception et le diamètre du brûleur sont choisis de telle manière à obtenir un flux laminaire. Il agit également comme un puit de chaleur et de radicaux ce qui permet non seulement un accrochage de la flamme mais limite également les fluctuations de la flamme. L’utilisation d’un disque poreux induit une homogénéisation des champs de vitesse des gaz permettant ainsi d’obtenir un front de flamme plat et parallèle à la surface du poreux. L’utilisation de ce type de brûleur permet donc de générer des flammes monodimensionnelles, idéales pour l’étude de structures de flamme. L’étude de la structure de flamme consiste à suivre l’évolution des températures et des fractions molaires des différentes espèces mesurées en fonction de la hauteur au dessus du brûleur (HAB) et donc en fonction du temps. L’allure générale d’une structure de flamme de prémélange monodimensionnelle est représentée sur la Figure I.1. 

– La zone de précombustion appelée aussi zone de préchauffage correspondant à la région d’amorçage des réactions par des phénomènes de transfert de chaleur et de radicaux provenant du front de flamme. 

– La zone réactive appelée aussi front de flamme qui correspond à la zone où ont lieu la majorité des réactions chimiques et caractérisée par une forte diffusion des radicaux.

 – La zone de postcombustion appelée aussi zone des gaz brûlés.

Paramètres d’étude d’une flamme laminaire de prémélange 

Afin de caractériser et de comparer différentes flammes, il est nécessaire de définir les paramètres initiaux : – La nature et le nombre de réactifs – Le rapport d’équivalence combustible / comburant φ – Le facteur de dilution α – La pression P Généralement, Les flammes étudiées sont générées à partir de deux réactifs et un diluant : le combustible qui peut se présenter sous différentes phases (solides, liquides ou gazeux), le comburant qui est en général de l’oxygène et le diluant qui diminue la température de flamme et module l’accrochage de la flamme sur le brûleur. Chaque réactif est défini par sa fraction molaire Xi désignée comme le rapport du débit volumique du réactif sur le débit volumique global Qt . Un des principaux paramètres pour la caractérisation d’une flamme est l’expression du rapport d’équivalence appelée aussi richesse. Celle-ci se définit comme étant le rapport de la somme des fractions molaires (ou des débits volumiques) de combustibles sur celles des comburants dans le mélange gazeux divisé par ce même rapport dans les conditions stœchiométriques : stoechiométrique comburant combustible mélange comburant combustible stoechiométrique comburant combustible mélange comburant combustible Dans le cadre de notre étude, nous avons étudié une flamme plate de prémélange de méthane/oxygène diluée dans de l’azote stabilisée à basse pression, l’équation bilan de la réaction de combustion correspondante (dans les conditions stœchiométriques) s’écrit donc : CH4 + 2 O2 → CO2 + 2 H2O réaction I-1 .Dans ces conditions, la richesse s’exprime par la relation suivante : 2 4 O CH X X2 =φ équation I-2 Les conditions de combustion sont définies de manière différente selon la valeur du rapport d’équivalence : – si φ = 1, le mélange est stœchiométrique, la flamme est dite stœchiométrique ou neutre. – si φ < 1, le mélange est en excès de comburant, il s’agit d’une combustion oxydante et la flamme est dite pauvre. – si φ > 1, le mélange est en excès de carburant, il s’agit d’une combustion réductrice et la flamme est dite riche. Ce type de flamme présente de nombreux intérêts pour l’étude de structure de flamme. Elles sont stables, laminaires et présentent des concentrations d’espèces homogènes suivant des plans parallèles à la surface du brûleur. La dimension réactionnelle est fortement dépendante de la pression d’étude. En effet, Fristrom et Westenberg [Fristrom1965] ont démontré expérimentalement que l’épaisseur du front de flamme s’élargit quand la pression diminue d’après cette loi empirique : f f P 5,2 υ× δ = équation I-3 avec δf : l’épaisseur du front de flamme (cm) P : la pression (atm) υf : la vitesse de propagation de la flamme (cm.s-1) Ainsi, l’étude des flammes à basse pression permet, du fait de l’élargissement du front de flamme, d’optimiser la résolution spatiale lors des mesures de profils d’espèces réalisés dans la flamme.