Caractérisation des particules de suie dans les flammes par LII

Caractérisation des particules de suie dans les flammes par LII

En complémentarité des mesures de profils de fraction molaires d’espèce aromatiques par LIF en jet supersonique, nous avons mis en place un dispositif expérimental de mesure de fraction volumique de suie. Il existe tout un ensemble de méthodes d’analyse (gravimétrie, diffusion Rayleigh, absorption/extinction, Cavity Ring down Spectroscopy (CRDS), Laser Induced Incandescence (LII), …) permettant de quantifier et de caractériser les suies produites dans une flamme. Le descriptif détaillé de ces techniques est d’ailleurs disponible dans plusieurs thèses issues de notre laboratoire [SchoemaeckerMoreau2002], [Bouvier2006], [Delhay2007], [Lemaire2008]. Dans le cadre de cette thèse, la caractérisation des particules de suie dans nos flammes a été effectuée par utilisation de la technique d’Incandescence Induite par Laser (Laser Induced Fluorescence (LII)). Dans ce chapitre, nous décrirons tout d’abord brièvement le principe de fonctionnement de cette technique. Nous présenterons ensuite le dispositif expérimental développé pour la mesure des profils de fraction volumique de suies par LII dans nos conditions de flamme. I Principe de l’Incandescence Induite par laser (LII) Le phénomène d’Incandescence Induite par Laser a été mis en évidence pour la première fois par Eckbreth en 1977 [Eckbreth1977], l’émission d’incandescence est alors interprétée comme un signal parasite apparaissant lors de la mesure d’espèces par diffusion Raman dans une flamme suitée. Ce n’est qu’en 1984 que Melton [Melton1984a] démontre que le signal d’incandescence induite par laser est proportionnel à la fraction volumique de suie. Il a également mis en équation le phénomène de LII et a pu montrer entre autre que la durée du signal d’incandescence peut être reliée à la taille de la particule de suie. Cette technique s’est largement développée depuis ces vingt dernières années pour la mesure de fraction volumique de suie dans les flammes et les moteurs du fait de son extrême sensibilité (de l’ordre de 2 µg/m3 en émission (source : www.artium.com)), de son caractère non intrusif (absence de sonde de prélèvement) et de sa relative simplicité de mise en œuvre. Le principe d’incandescence a été largement étudié dans la littérature. On peut citer à titre d’exemple les travaux de [Melton1984a], [Shaddix1996], [DeIuliis2007] et [Hadef2010]. Le principe de la LII consiste à porter à très haute température des particules de suies présentes dans une flamme sous l’action d’un rayonnement laser. Les particules de suie se comportant comme un corps gris, celles-ci vont absorber le flux de photons incidents et atteindre des températures proches de leur température de sublimation (≅ 4000K). Les particules de suie ayant accumulé l’énergie laser sous forme de chaleur, se refroidissent par trois types de transfert thermique (Figure V.1) : – La conduction de chaleur qui correspond à l’échange d’énergie sous forme de chaleur avec les molécules et particules environnantes. – La sublimation qui correspond au changement d’état de la matière de la particule chauffée (transformation solide→ gaz). – Le rayonnement thermique qui correspond au phénomène d’incandescence

Mise en équation du phénomène d’incandescence

Le développement qui suit s’appuie sur la présentation détaillée du phénomène LII dans la thèse de R. Lemaire [Lemaire2008]. Considérant tout d’abord que les particules de suie sont assimilables à des corps noir, le signal LII peut s’exprimer selon la loi de Planck relative à l’émission thermique d’un corps noir dans laquelle interviennent le nombre de particules, le diamètre des particules ainsi que leurs propriétés optiques. Un corps noir est  défini comme un corps ayant la propriété d’absorber et de réémettre la totalité de l’énergie incidente sans perte par réflexion ou transmission. La puissance rayonnée par unité de surface E (∆λem,T) à la température T sur une gamme spectrale d’émission ∆λem s’obtient à partir de la loi de Planck intégrée sur la gamme spectrale d’émission [ ].

Caractéristiques spectrales du signal d’incandescence 

La représentation des courbes de Planck d’un corps noir présentée pour différentes températures sur la Figure V.2 montre la forte dépendance en température de l’émittance spectrale d’un corps noir. Le signal LII émis par les particules de suie est donc lui aussi directement fonction de la température atteinte par les particules. Sous l’effet de l’impulsion laser, les suies s’échauffent fortement et peuvent atteindre des températures bien supérieures à la température du milieu environnant, typiquement aux alentours de 4000K [DeIiulis2007]. On peut d’ailleurs noter que ces valeurs de température sont proches de la température minimale de sublimation du carbone graphite à pression atmosphérique qui est de 3915K [Eckbreth1977]. Comme le montrent les courbes d’émittance d’un corps noir sur la Figure V.2, l’émission d’incandescence des particules de suie est très large spectralement. Par conséquent, la détection du signal LII peut se faire sur une gamme de longueur d’onde étendue allant du visible au proche infrarouge. Les détecteurs couramment utilisés (Photomultiplicateur, caméra ICCD) ayant une sensibilité dans le domaine du visible, permettent la détection de l’incandescence induite par laser des suies.Concernant l’excitation laser, celle-ci peut être réalisée sur une large gamme de longueurs d’onde à condition que l’absorption de l’impulsion laser par les particules suie soit suffisamment efficace pour émettre un rayonnement thermique. Le flux d’énergie laser employé pour chauffer les particules de suie peut être variable s’étalant sur une vaste gamme allant de 0,01 J/cm2 à plus de 1 J/cm2 (selon la longueur d’onde d’excitation). Plusieurs sources laser pulsées ou continues peuvent être utilisées pour l’excitation des particules de suie. Des sources lasers pulsées de type Nd :YAG et leurs harmoniques sont souvent utilisées pour exciter les particules de suie à λ = 1064 nm [Therssen2007], à λ = 532 nm [Appel1996], [Axelsson2000] ou à λ = 266 nm [Lemaire2008]. L’utilisation de rayonnement laser dans le visible peut engendrer l’apparition de signaux d’interférence provoqués par l’émission de fluorescence des HAP (importante dans le cas de flamme riche pour une excitation laser dans l’UV-visible)) ou encore des bandes de Swan de C2 (espèce présente dans la flamme ou générée par sublimation des suies) [SchoemaeckerMoreau2004]. C’est pour cette raison qu’il est recommandé de travailler dans l’infrarouge, par exemple à l’aide un laser Nd : YAG à sa longueur d’onde fondamentale (λ = 1064 nm) de manière à éviter ces perturbations.

Caractéristiques temporelles du signal d’incandescence

Le signal d’incandescence mesuré par un détecteur est associé au rayonnement thermique de la particule pendant et après l’impulsion laser. Le signal LII se présente sous la forme d’une impulsion temporelle dont la durée peut atteindre plusieurs centaines de nanosecondes. La durée dépend de la température atteinte par les suies, de leurs distributions de tailles ainsi que de leurs propriétés optiques. La Figure V.3 illustre un exemple de décroissance temporelle de signal LII obtenue dans une flamme de diffusion pour différents combustibles [VanderWal1999]. La forme du signal débute avec une augmentation rapide de l’intensité du signal LII correspondant à l’augmentation de la température des particules de suie sous l’effet du pulse laser, puis d’une décroissance plus ou moins rapide du signal LII qui correspond au refroidissement des particules de suie.