Optimisation de l’effet DDQ

Synchronisation au sein de la première récurrence de < R > (t)

La figure 3.12 ne montre qu’une partie de la trajectoire du paquet d’ondes moléculaire en l’absence du champ. En regardant l’évolution de < R > (t) à des temps plus longs, on note des récurrences. Ce phénomène n’est pas surprenant, car après tout, le paquet d’onde est une somme cohérente d’états vibrationnels (états stationnaires associés à l’état électronique g) de l’ion moléculaire. La question qui se pose alors naturellement est à savoir si l’on n’aurait pas un meilleur contraste ou efficacité de l’effet DDQ, si l’on cherchait à synchroniser le champ IR avec le mouvement nucléaire en prenant appui sur un point de rebroussement Rd (suffisamment grand) de la première récurence de < R > (t). Deux de ces points sont montrés sur la figure 3.18, et appartiennent à la structure récurrente à l’intérieur de la boîte rectangulaire rouge montrée dans l’encadré en bas de la figure. On les appellera premier et second point de rebroussement. Soit rec le point d’entrée de cette boîte.
Figure 3.18 – Valeur moyenne de R pour la propagation sans champs lors de la récurrence.
L’image inséré montre cette valeur pour une plus grande grille temporelle.

Modèle et paramètres

Avec une synchronisation au premier point de rebroussement, le paquet d’ondes approchera la porte à la dissociation au temps t1 = 10695 ’ 0 + (3=2)Tvib tandis que t1 = 11458 u.a. pour le 2e point de rebrousssement.
On remplace l’expression (ou plutôt la valeur) de t1 dans eq.(3.18) par ceci pour fixer le délai (entre l’impulsion ionisante et l’impulsion IR) pour le cas piégeant, et dans eq.(3.20), pour obtenir assurant une situation de dissociation forte. Pour les mêmes valeurs de TL (ou de !L, que précédemment, la propagation de paquet d’ondes dans des conditions d’intensité variées du champ IR a été repris, toujours après une propagation libre de durée , ici assurant que l’on entre dans la première récurrence de < R > (t) sans champ.

Résultats : synchronisation au premier point de rebroussement

Les résultats pour une synchronisation avec le premier point de rebroussement sont résumés à la figure 3.19.
Figure 3.19 – PLiee comme mesure du contraste entre le cas liant et le cas dissociatif en fonction de l’intensité du laser de fréquence 2 , pour TL = 2Tvib , N = 1 (bleu foncé), N = 2 TL N (vert), N = 3, (rouge) et N = 5 (bleu clair) pour la synchronisation au premier point de rebroussement.
La différentiation maximale entre le cas piégeant et le cas dissociatif, mesurée par PLiee peut être lue à partir de la figure 3.19 pour chaque cas, à une intensité maximale propre à ce cas. Les valeurs de Imax; PLiee pour les différentes valeurs du rapport TL=Tvib sont résumées au tableau 3.5.
On note que l’idée de synchronisation au sein de la première récurrrence semble bonne, car elle donne un contraste plus marqué que dans la synchronisation avec les oscillations initiales de < R > (t), contraste qui atteint 55 % dans le cas N = 1; TL = 2Tvib. Les détails de la dynamique en temps résolu à Imax sont montrés aux figures 3.20, pour TL = 2TV ib, 3.21, pour TL = TV ib, 3.22, pour TL = 2TV ib=3 et 3.23, pour TL = 2TV ib=5.

Résultats : synchronisation au deuxième point de rebroussement

Le second point de rebroussement, à t1 = 11458 u.a., donne des résultats intéressants, figure 3.24, avec un contraste optimal exalté à 85 % pour TL = 2Tvib; (N = 1). Par contre, le constraste optimal se détériore pour les autres cas, ne dépassant pas les 30 %.